0 引言
陆相页岩油是指埋深大于300 m且镜质体反射率（Ro）大于0.5%的陆相富有机质页岩层系中赋存的液态石油烃和多类有机物的统称，其中Ro值0.5%~1.0%为中低成熟度页岩油主要赋存窗口[1]。中国陆相页岩油储量丰富，埋深通常为2 000~4 000 m，主要分布在鄂尔多斯、松辽、准噶尔、渤海湾和四川盆地[2-3]。尤其是中低熟度页岩油可转化资源潜力巨大，技术可采石油资源量为（700~900）×108 t[4-5]。因此，陆相页岩油的成功原位高效开采对缓解中国贫油少气的现状具有重要意义。当前深层陆相中低成熟页岩油现场原位转化技术仍处于工业化示范初期，大致分为小井距水平井电加热和高温流体加热两类模式[6]。油气最优转化温度区间为350~500 ℃，所选高温流体为蒸汽、空气和氮气等[7-9]。地下原位转化是一个典型的能源资源矿体的热-渗流-力-化学反应（THMC）的多场耦合作用过程。
深部页岩热解反应生成大量油气，同步产生大量孔缝，油气在不断演变中的多孔介质中渗流传输，在地层应力作用下，渗流通道发生强烈的变形演化，直接控制储层渗透率变化过程。Backeberg等[10]将显微CT数据与室内渗透率测试结果相结合，对泥岩内部三维渗流路径进行量化分析，发现原生孔缝的各向异性分布导致渗透率的各向异性。Rabbani等[11]研究了高温下油页岩内部孔隙结构演化过程，并对三维空间的渗透率进行模拟。Zhao等[12-13]开展了浅埋油页岩高温三轴应力作用下渗透性演化规律研究，揭示渗透率与其体积应变呈现单值函数的定量关系。Sheng等[14]对不同温度和有效应力条件下中低成熟度页岩渗透率进行测试，认为页岩渗透率转变的阈值温度约为400 ℃。可见，页岩热解过程中渗透率演化表现出明显的温度敏感性，尤其在350~450 ℃温度区间，裂缝网络快速演化，是页岩渗透率转化的最关键温敏窗口，但这些研究均是针对浅埋深（小于500 m）条件实施，且受限于高温设备材质及密封技术，相关实验设备的应力加载上限小于20 MPa，不能满足深部（大于2 000 m）陆相页岩原位转化的高温、高应力环境。页岩在原位热采过程中，岩石固体骨架结构随温度升高不断发生改变。
实时CT扫描是利用X射线成像技术对岩石样品受热/受压过程进行同步结构成像，该技术的关键难点是研制可放置于显微CT系统内，并满足高分辨率成像的特定实时温压条件的实验装置。尹小涛等[15]对三轴应力作用下煤岩的变形损伤过程进行了实时CT扫描，得到三轴载荷扰动下煤岩内部微裂缝的萌生、扩展以及贯穿等变化特征。葛修润等[16-17]结合显微CT装置和三轴应力加载装置对单轴及三轴压缩状态下煤岩变形-失稳过程进行实时观测，得到基于CT数据的煤岩损伤变量公式。Chen等[18-19]进行了类似的相关研究，通过显微CT实时观测卸荷过程中岩石损伤、破裂过程。王宇等[20]设计了与工业CT机配套的岩石加载系统，采用自制的气囊式Hoek压力室施加围压，分析了三轴循环加载条件下块石含量对土石混合体内部细观结构损伤劣化的物理过程及力学机制，但成像效果较差，图像分辨率较低。上述学者进行了单一应力加载条件下的实时CT扫描研究，涉及的实验装置均不能实现同步升温过程。Shi等[21]实施了应力作用下肥煤热解冷却后的显微CT扫描实验，肥煤所受应力来自于环向铜套的约束力，并非原位应力状态。Saif等[22-23]通过激光升温CT扫描装置研究了页岩在实时高温加热条件下内部孔缝的演化规律，岩体处于无约束的自由变形状态，导致页岩出现过度热膨胀。上述学者进行了单一升温加热过程中的CT扫描研究，涉及的实验装置均不能实现同步加载过程。
总体上，前人针对岩石在温压作用下内部孔隙、裂缝结构CT表征已开展较多研究工作，但多为单一的压力或温度条件。由于相关实验装置在材质选型、结构设计、尺寸优化、密封方式、加热工艺等方面存在诸多缺陷和难题，并未真正实现温度超过300 ℃的岩石THMC耦合条件下高分辨率的实时CT扫描。为此，作者团队历经多年持续攻关，成功研发国内外首台可实现在线高温高压THMC-CT耦合测试的岩石试验装置，突破性实现同步的40 MPa高应力三轴加载、300~650 ℃高温渗透与高分辨率CT成像的协同控制测试。本文基于页岩油地下原位转化技术，利用自主研制的“岩石在线THMC-CT耦合试验系统”和“岩石高应力（轴压200 MPa、围压60 MPa）固流热耦合渗透实验台”，结合同步的热力-变形-渗流-化学反应耦合的多尺度分析手段，系统研究页岩三轴温压作用下的宏观渗流、微观结构及其矿岩内部结构演变规律，分析热解生烃过程，揭示页岩THMC耦合下渗透性响应的关联机制。
1 实验样品及方法
表1 鄂尔多斯盆地正75GC1井延长组页岩岩心样品基本参数表 |
| 样品号 | 深度/m | TOC/% |
|---|---|---|
| Z-1 | 1 252.1 | 21.69 |
| Z-2 | 1 254.2 | 21.28 |
| Z-3 | 1 250.6 | 21.75 |
1.1 高温高压条件下页岩各向渗透率测定
基于陆相页岩各向异性特征，沿平行/垂直层理方向制备25 mm×50 mm标准样品。采用岩石高应力固流热耦合渗透实验台（见图1），依据稳态法进行渗透率测试，对陆相页岩分别进行不同应力条件（围压25 MPa/轴压50 MPa、围压50 MPa/轴压100 MPa）加载，模拟储层埋深2 000 m及4 000 m的原岩应力状况。使用加热炉加热样品到指定温度（25，200，300，350，400，450，500，550，600 ℃）后恒温8 h，热解完成后再通入不同压力（4，6，8，10 MPa）的氮气进行渗透率的测试。每个温度点均使用稳态法测渗透率。待气体流量稳定后，使用排水集气法记录氮气体积，通过下式[29-30]对渗透率进行计算：
实验过程中，中低温（小于200 ℃）阶段和中高温（200~600 ℃）阶段分别采用热塑管和退火紫铜套对样品进行包裹，辅以石墨垫圈进行密封，实现了同一样品全温度范围的渗透率测试。
1.2 实时THMC-CT结构测试
沿平行层理方向制备直径10 mm、高度20 mm的圆柱体试样，装入岩石在线THMC-CT耦合试验系统，该装置釜体及围压腔的材质均为钛合金，满足了高应力加载和较好的CT射线穿透性。具体分为以下几个步骤：①将试样包裹柔性密封材料后装入钛合金密封套中。②将装有样品的钛合金套装入THMC-CT耦合试验台的夹持器内，并对上下端口进行密封。③夹持器连接高压软管，通过恒压泵对页岩样品施加恒定的轴压（25 MPa）和围压（20 MPa）。④在保压状态，将加热炉安装于夹持器外，分别升温至200，300，350，400，450，500，550 ℃。基于前人研究[31-32]及试样小尺寸特征，认为确定恒温时长3 h可确保温度梯度对孔缝结构的充分改造，实现热解反应完全。⑤降温拆除加热炉后，在稳定压力状态下将夹持器安装到CT机旋转平台上进行CT扫描，对获得的CT数据进行二维/三维重构。
2 实验结果与讨论
2.1 延长组陆相页岩基本地球化学参数
鄂尔多斯盆地三叠系延长组陆相页岩中黏土矿物的含量最高（大于30%）（见表2），石英含量次之。延长陆相页岩的初始含油率（6.82%）为中等水平。以腐泥型组分为主的有机质为生油母源，其具有明显的荧光特征，页岩中有机质中腐泥型组分主要是“条带状”藻类体、“团块状”结构藻类体和荧光较弱的沥青质体。
表2 鄂尔多斯盆地延长组页岩矿物含量统计表 |
| 矿物 | 含量/% | 矿物 | 含量/% |
|---|---|---|---|
| 石英 | 21.56 | 磷灰石 | 10.98 |
| 钾长石 | 1.57 | 黑云母 | 2.56 |
| 斜长石 | 15.25 | 黏土 | 34.91 |
| 黄铁矿 | 13.17 |
2.2 深层陆相页岩渗透性变化的温压耦合规律
渗透率作为储层渗流能力的核心表征参数，其在THMC耦合作用下的动态响应规律是指导中低熟页岩原位转化工艺参数优化及产能预测的关键科学依据。
2.2.1 不同应力条件下温度对渗透率各项异性的影响
不同应力条件下，深层陆相页岩在温压耦合作用下平行、垂直层理方向渗透率随温度变化趋势基本相同，呈3阶段变化特征。
阶段2：渗透率快速增加阶段（350~450 ℃），陆相页岩渗透率随温度升高快速增加，当温度升高到 450 ℃时，渗透率达到最大值。此阶段，两种应力条件下平行层理方向最大渗透率达到48.23×10-6 µm2和6.60×10-6 µm2；垂直层理方向最大渗透率达到25.71× 10-6 µm2和72.54×10-8 µm2，均较阶段1出现数倍的大幅提升。350~450 ℃是页岩中有机质发生热解的主要温度范围，前人研究[13]表明，400 ℃是页岩渗透率突然增加的临界温度值，热解造成各类孔隙结构显著改变是这一阶段渗透率大幅提高的主要原因。本研究所得渗透率突变温度与文献虽存在一定差异，但趋势基本一致，主要源于实验边界条件的不同，且该差异在合理范围内，反映了不同应力环境对页岩热解导致的渗透性变化。
阶段3：渗透率降低阶段（450~600 ℃），页岩渗透率随温度升高出现快速降低，原因在于有机质基本热解完成后，岩石骨架弱化，在三轴应力下出现孔隙收缩和裂缝阻断弯曲闭合，导致渗透率急剧下降，较最高点降幅普遍达到60%以上。
总体上，陆相页岩平行层理方向的渗透率整体都要高于垂直层理方向渗透率。在450 ℃之后，出现渗透率下降的现象，是陆相页岩在深部高应力环境（埋深大于2 000 m）的典型特征。
2.2.2 渗透率的应力敏感性
基于6.0 MPa孔隙压力渗透率测试数据，不同温度下页岩平行/垂直层理方向渗透率均随体积应力增加而降低（见图4）。不同温度下体积应力对页岩渗透率的影响可分为3个阶段。
阶段1：25~350 ℃，渗透率降幅较小，归因于热解前页岩高弹性骨架支撑，导致孔缝结构对体积应力增加的敏感性较低。
阶段2：400~450 ℃，渗透率降幅显著，主要是有机质热解使基质孔缝增多，而应力增加对孔缝结构产生明显的压缩变形，进而使渗透率减小。
阶段3：500~600 ℃，渗透率降幅有所减弱，主要是有机质热解作用趋近终止，孔缝增速趋缓，应力增加对渗透率降低的影响较第2阶段略有减弱。
深层陆相页岩在体积应力由100 MPa增加到200 MPa时，其渗透率下降1~2个数量级。
2.3 陆相页岩高温条件下实时CT孔缝演化规律
利用nanoVoxel-4000高分辨X射线三维CT机，配备岩石在线THMC-CT耦合试验系统，结合计算机三维数字重构技术，对样品内部微观结构进行数字化三维表征，分析陆相页岩微米级孔缝在实时THMC耦合条件下的三维空间演化规律。
2.3.1 二维CT灰度图像分析
从延长组深层陆相页岩原位不同温度热解的二维CT灰度图能够看出，随着温度的上升、在应力-高温作用下裂缝两次扩展与收缩的动态演化规律（见图5）。
450~550 ℃，陆相页岩各级别裂缝出现不同程度的缩闭。该温度段有机质基本热解完成，岩石强度显著降低，骨架特征逐渐由脆性转变为塑性，页岩中裂缝面发生塑性弯曲变形，并在三轴应力的作用下逐渐发生裂缝闭合（见图5g、5h）。
2.3.2 三维CT孔缝结构动态演变特征
二维CT灰度图像经“二值化”处理后，进行三维重建，可获得岩石的“三维数字CT岩心”，构成由固体骨架、硬质矿物、孔隙、裂缝等不同像素点组合的三维数字模型（见图6）。可以看出，随着温度的升高，页岩内部的裂缝和孔隙结构不断发生演化，尤其是在400 ℃左右由于有机质剧烈热解，裂缝和孔隙结构的变化特征最为显著，非常直观地显示出陆相页岩原位应力-高温作用下裂缝两次的扩展与缩闭的空间动态演化特征。
陆相页岩在升温过程中，其总孔隙度与裂缝孔隙度的变化趋势基本相同（见图7）。原始状态下，陆相页岩孔隙度较低，仅为0.2%，随着温度升高，在200 ℃时陆相页岩孔隙度达到0.7%，但页岩内部依然没有形成明显孔缝网络结构。逐渐升温至350 ℃时，由于页岩内部膨胀对原生裂缝产生不同程度的挤压，且此时内部有机质呈熔融态，对孔缝产生了不同程度的堵塞，共同导致此阶段孔隙度降低。升温至400 ℃时，由于储层内部的有机质开始热解，出现许多新增裂缝与孔隙，且原有裂缝也发生扩展，形成明显孔缝网络结构，孔隙度再次到达一个新的峰值。500 ℃温度条件下，陆相页岩在体积应力作用下内部孔缝被逐渐压缩，发生缩窄现象，最终使孔隙度大幅降低，最低降至0.14%。
陆相页岩在25~200 ℃阶段以原生裂缝的扩展为主（见图8），故裂缝与孔隙数量变化不明显。200~300 ℃阶段，膨胀挤压和有机质热解前相态变化使裂缝与孔隙数量均在减少。300~350 ℃阶段，内部新生一些小孔隙，孔隙数量增多，裂缝数量稍微减少。温度提高至400 ℃，此时内部有机质剧烈热解，内部孔隙与裂缝数量都急剧增多。400~450 ℃阶段，部分微裂缝和中小孔隙发生连通，汇聚形成一些大裂缝和大孔隙，孔隙和裂缝数量降低。
3 陆相页岩温压耦合条件下渗透性3阶段演化的响应机制
3.1 页岩油产出过程与渗透性变化
封闭体系环境页岩产油率随温度升高呈现先升后降的趋势（见图9），产油率在350 ℃时最高，高于400 ℃以排出油产出为主，滞留油的产率降至很低，500 ℃以上基本不产油，陆相页岩有机质热解生成大量液态烃的主要温度范围是350~450 ℃。
将陆相页岩不同温度热解后的排出油、滞留油进行组分分离，得到饱和烃、芳香烃、非烃和沥青质。一般来说，石油族组分中饱和烃含量越高，石油的品质越好；非烃和沥青质含量越高，石油品质相对较差，会显著增加石油的黏度，导致其流动性降低。分析延长组陆相页岩在不同热解温度下的排出油和滞留油族组分特征，结果显示：尽管温度达到350 ℃页岩产油率较高，但以黏度大的重质油为主，滞留油中非烃的比例为40%左右（见图10b），页岩油的流动性差，易滞留于孔隙和微裂缝中，堵塞部分已有通道。随着温度升高至400~450 ℃，有机质充分裂解，排出油中饱和烃占比提升，沥青质和非烃含量下降（见图10a），页岩油的流动性较好。同时，内部裂缝连通性增强，二者协同作用显著提升了页岩油的有效产出率。
3.2 渗透率变化的响应机制
依据上述综合试验结果，绘制了陆相页岩油气产出、矿物组分与渗透率的演化模式图（见图15）。
生油窗早期（常温~300 ℃），有机质微弱热解，在热应力作用下原生层理裂缝扩展，小幅提高了渗透率。
生油窗中期（300~400 ℃），陆相页岩有机质大量热解，热解烃（S2）和TOC明显下降，但有机质热解后生成相对分子质量大且不易流动的液态烃，充填堵塞了一些孔隙和微渗流通道。同步，新生微裂缝扩展膨胀，一些原生的大裂缝受膨胀应力挤压，发生了缩窄现象，共同降低了350 ℃附近的渗透性。
生油窗末期（400~450 ℃），S2和TOC显著下降，并产生大量混合烃类气体，内部热破裂现象加剧，孔隙结构不断扩展贯通形成更大尺寸的孔缝网络结构，通道连通性迅速提高，引起渗透率急剧增加。热解温度从300 ℃升高至450 ℃期间，陆相页岩中石英和黏土矿物的含量出现明显上升（见图15），这一趋势并非由矿物的实际生成或转化引起，而是由于有机质大量热解成烃逸出后，岩石残余固相中矿物组分的相对质量比例增加所致，属于典型的热解相对富集效应的体现，而非无机矿物本身在该温度区间发生绝对增多。
生气窗（450~600 ℃），高温使固体基质强度弱化，脆性矿物黄铁矿高温发生分解，晶形消失，黏土矿物伊利石化。陆相页岩在三维应力作用下由脆性变形转化为塑性变形，应力荷载促使裂缝面弯曲中断且张开度降低，造成渗透率在该升温过程中出现明显降低。
4 结论
通过开展高温-高应力耦合作用下陆相页岩渗透率测试与实时CT结构观测研究，系统揭示了其渗透性演化规律及其微观机制。
三维应力实时作用下，陆相页岩渗透率随温度升高呈现明显的3阶段变化规律：25~350 ℃为低渗阶段，此阶段渗透率随温度升高先增加后降低；350~450 ℃为高渗阶段，渗透率随温度升高急剧增加，在450 ℃达到最大值；450~600 ℃为渗透性降低阶段，渗透率随温度升高出现降低，降低幅度达到60%。
首次观测到裂缝在原位应力-温度耦合作用下呈现“两扩两缩”的动态过程，与渗透率的3阶段变化规律高度契合。第1次扩张阶段（25~300 ℃），大部分过程以原生裂缝的扩展为主，裂缝与孔隙数量变化不明显；第1次收缩阶段（300~350 ℃），处于热解前期，有机质呈熔融态堵塞孔隙且裂缝面缩闭导致裂缝连通性降低，此两阶段对应低渗透率阶段。第2次扩张阶段（350~450 ℃）有机质热解生孔，尤其400~450 ℃热破裂扩缝协同作用使得渗透率急剧上升，对应快速增加阶段。第2次收缩阶段（450~550 ℃）因黏土矿物伊利石化导致岩石基质塑性化，在应力作用下裂缝闭合、连通性中断，对应显著下降阶段。
高温高压热模拟实验发现，350 ℃时滞留油产率最高，以相对分子质量大、黏度高而不易流动的非烃和沥青质为主，是造成350 ℃温度条件下原位渗透率降低的一个重要因素。
研究结果不仅对页岩油原位开采的工艺参数优化具有指导意义，也为利用热解改造储层进行CO2地质封存等新兴方向提供了新的研究思路。
符号注释：
A——样品的横截面面积，m2；K——页岩的渗透率，10-3 µm2；L——样品长度，mm；p0——大气压力，MPa；p1——样品进口端压力，MPa；p2——样品出口端压力，MPa；Q——氮气的体积流量，m3/s；Ro——镜质体反射率，%；S2——热解烃含量，mg/g；TOC——总有机碳含量，%；μ——气体的动力黏度，mPa·s。