石油勘探与开发 >

2023 , Vol. 50 >Issue 6: 1278 - 1288

DOI: https://doi.org/10.11698/PED.20230300

油气田开发

低矿化度水与表面活性剂混注提高稠油采收率机理

  • ROLDÁN-CARRILLO Teresa , 1 ,
  • GLADYS-CASTORENA Cortés 1 ,
  • SALAZAR-CASTILLO Rodrigo Orlando 1 ,
  • HERNÁNDEZ-ESCOBEDO Luis 1 ,
  • OLGUÍN-LORA Patricia 1 ,
  • GACHUZ-MURO Herón , 2
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  • 1 墨西哥石油研究院，墨西哥城 07730，墨西哥
  • 2 墨西哥国家石油公司，墨西哥城 07730，墨西哥
GLADYS-CASTORENA Cortés（1970-），女，墨西哥人，博士，墨西哥石油研究院研究员，主要从事生物脱硫、生物脱氮、生物工艺、生物修复和微生物、表面活性剂、低矿化度水提高采收率等方面的研究。地址：Eje Central Lázarao Cardenas 152, Mexico City, Mexico。E-mail：

ROLDÁN-CARRILLO Teresa（1965-），女，墨西哥人，博士，墨西哥石油研究院研究员，主要从事微生物、表面活性剂、低矿化度水提高采收率等方面的研究。地址：Eje Central Lázarao Cardenas 152, Mexico City, Mexico。E-mail：

Copy editor: 胡苇玮

收稿日期: 2023-06-13

  修回日期: 2023-10-31

  网络出版日期: 2023-11-23

收起

Hybrid low salinity water and surfactant process for enhancing heavy oil recovery

  • ROLDÁN-CARRILLO Teresa , 1 ,
  • GLADYS-CASTORENA Cortés 1 ,
  • SALAZAR-CASTILLO Rodrigo Orlando 1 ,
  • HERNÁNDEZ-ESCOBEDO Luis 1 ,
  • OLGUÍN-LORA Patricia 1 ,
  • GACHUZ-MURO Herón , 2
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  • 1 Instituto Mexicano del Petróleo, Mexico City 07730, Mexico
  • 2 Petroleos Mexicanos, PEMEX, Mexico City 07730, Mexico

Received date: 2023-06-13

  Revised date: 2023-10-31

  Online published: 2023-11-23

Fold

摘要

针对低矿化度水与表面活性剂混注工艺提高原油采收率机理不清的问题，采用墨西哥东南部砂岩油藏储集层岩心和稠油样品，开展了加入表面活性剂和未加入表面活性剂条件下的低矿化度水岩心驱替实验，并结合层析分析方法，研究驱替过程中岩心内部的变化。结果显示，低矿化度水和表面活性剂混注工艺能够提高采收率，实验中低矿化度水驱与混注工艺提高岩心采收率11.4个百分点。低矿化度水驱使得岩心中产生多种现象，例如润湿性改变、pH值变化、离子交换、矿物溶解、微粒运移和原油组分变化等。在表面活性剂驱替过程中，界面张力降低和润湿性改变是提高采收率的主要机理。以往研究认为低矿化度水驱提高原油采收率需要储集层中存在高岭石或原油为高酸值原油，但驱替实验结果表明这两点并非必要条件。

关键词： 低矿化度水驱; 表面活性剂驱; 混注工艺; 提高采收率; 层析分析

本文引用格式

ROLDÁN-CARRILLO Teresa , GLADYS-CASTORENA Cortés , SALAZAR-CASTILLO Rodrigo Orlando , HERNÁNDEZ-ESCOBEDO Luis , OLGUÍN-LORA Patricia , GACHUZ-MURO Herón . 低矿化度水与表面活性剂混注提高稠油采收率机理[J]. 石油勘探与开发, 2023 , 50(6) : 1278 -1288 . DOI: 10.11698/PED.20230300

Abstract

Combining low salinity water (LSW) with surfactants has an enormous potential for enhancing oil recovery processes. However, there is no consensus about the mechanisms involved, in addition to the fact that several studies have been conducted in model systems, while experiments with rocks and reservoir fluids are scarce. This study presents a core-flooding experiment of LSW injection, with and without surfactant, using the core and heavy oil samples obtained from a sandstone reservoir in southeastern Mexico. The effluents and the crude oil obtained at each stage were analyzed. The study was complemented by tomographic analysis. The results revealed that LSW injection and hybrid process with surfactants obtained an increase of 11.4 percentage points in recovery factor. Various phenomena were caused by LSW flooding, such as changes in wettability and pH, ion exchange, mineral dissolution, detachment of fines and modification of the hydrocarbon profile. In the surfactant flooding, the reduction of interfacial tension and alteration of wettability were the main mechanisms involved. The findings of this work also showed that the conditions believed to be necessary for enhanced oil recovery with LSW, such as the presence of kaolinite or high acid number oil, are not relevant.

Key words： low salinity water flooding; surfactant flooding; hybrid processes; enhanced oil recovery; tomography

0 引言

储集层中大约20%~50%的原油通过一次采油、二次采油技术采出[1]，由于能源需求高涨，对三次采油即提高原油采收率技术的需求明显增加。提高原油采收率技术包括注入化学剂、气体、纳米颗粒、微生物以及热采等[2-3]。注水是利润最高的采油工艺，已经广泛应用于二次采油。Martin[4]首次提出盐水矿化度影响原油采收率，而Morrow等[5]对砂岩开展了进一步研究，认为注入低矿化度水是提高原油采收率的经济替代方案。在此基础上，业内对低矿化度水驱工艺可行性的关注不断提高。
以往研究提出了有关低矿化度水驱提高原油采收率的几种机理，其中业内接受度最高的机理是微粒运移[6]、矿物溶解[7]、多元离子交换[8]、盐效应[9]、pH值变化[10]和双电层膨胀[11]。对于这些研究结果，尚未形成共识[12]，上述多种机理共存的可能性非常大。
Katende等[13]指出低矿化度水驱效果与多种因素有关。这些因素包括原油组成、盐水中离子的组分和浓度、多孔介质的润湿性条件、岩石矿物组成、环境条件、温度等，其中盐度是低矿化度水驱工艺成功的决定因素。Snosy等[14]对大量低矿化度水驱实验结果进行了研究，指出注入水中一价阳离子必须多于二价阳离子，Ca2+与Na+含量之比应小于0.04。Katende等[13]指出，若要润湿性发生明显变化，矿化度必须在5 000 mg/L左右。Jackson等[12]提出了低矿化度水驱实现提高采收率的一系列条件：储集层中必须存在黏土和地层水，原油必须含有极性化合物，注入盐水中应含有多价离子。Chavan等[15]提出以下标准：水的矿化度必须为2 000~5 000 mg/L，pH值大于7，岩石必须具强亲油性。其他学者还证实了原油组成在低矿化度水驱工艺中的重要性。Shaddel等[16]对具有不同总酸值的原油进行了评价研究，指出总酸值低的原油采收率较低。
已有文献显示，在采油工艺中应用聚合物和表面活性剂等化学剂，能够提高原油采收率[3]。加入化学表面活性剂或天然表面活性剂可以降低原油与水之间的界面张力，使岩石润湿性向更亲水状态改变，从而降低束缚原油的毛管压力[17]。然而，在多孔介质中，沉淀或吸附会造成表面活性剂损失，这限制了表面活性剂的应用。以往研究发现，矿化度对吸附具有重要影响[18]。Belhaj等[19]研究推测，表面活性剂与盐水中离子之间存在多重相互作用，因此，高矿化度盐水往往吸附在岩石上。
可将低矿化度水驱与聚合物驱、表面活性剂驱等工艺相结合，提高采收率[20]。现有研究表明，与单一工艺相比，低矿化度水和表面活性剂混注工艺具有协同效应，有助于改善采油效果[21-22]。Shakeel等[23]通过实验研究指出，与单一工艺相比，低矿化度水和表面活性剂混注工艺能够提高采收率30%~70%。Alagic等[24]开展了砂岩驱替实验，首先注入低矿化度水，随后在三次采油过程中注入阴离子表面活性剂，实现了较高的采收率，界面张力降低和润湿性改变是主要机理。在碳酸盐岩中注入智能水、绿色表面活性剂的驱替实验也获得了类似效果[25]。Derikvand等[26]指出，通过降低注入水矿化度，提高了表面活性剂的采油效率。另外，Ca2+和Mg2+浓度会影响表面活性剂在岩石表面的吸附量。对于低矿化度水和表面活性剂混注工艺，只是近期才开始评价研究，而且多数研究使用标准岩心和模拟油，使用现场样品开展的实验很少。
因此，本文利用储集层岩石和稠油样品，结合层析分析技术，对低矿化度水和表面活性剂混注工艺开展实验研究，分析该工艺提高采收率的机理。

1 材料与方法

1.1 原油和岩石样品

原油和岩心样品取自墨西哥东南部的砂岩油藏。将采集的原油样品置于瓶中，在4 ℃条件下运输和储存。原油样品主要性质如表1和表2所示。
表1 原油性质
参数名 参数值 参数名 参数值
饱和烃含量 42.30% 总酸值 0.23 mg/g
芳烃含量 26.90% 总碱值 1.90 mg/g
树脂含量 19.70% 相对密度 0.920 6
沥青质含量 11.12% 114 ℃、27.6 MPa下的密度 876.9 kg/m3
硫含量 2.53%
表2 原油样品金属含量
金属 含量/(mg·kg-1) 金属 含量/(mg·kg-1)
Ba <0.50 Na 23.84
Ca 6.34 Sr 0.35
Fe 2.35 Ni 20.78
Mg 0.17 V 101.00
K 0.64
利用X射线衍射法和荧光技术测定岩心的矿物组成，结果如图1所示。需要注意的是，岩石的石英含量较低、钠长石和钙长石含量较高。岩石切割后，使用甲苯和甲醇进行清洗。
图1 岩心矿物组成

1.2 盐水

本文采用盐水分别为合成地层水、墨西哥湾海水、10倍稀释海水（作为低矿化度水）。表3给出了盐水的部分特征参数。
表3 盐水特征参数
盐水 pH值 电导率/
(mS·cm-1)		 总固体溶解量/
(mg·L-1)		 总硬度（以CaCO3计）/
(mg·L-1)		 盐度（以NaCl计）/
(mg·L-1)		 114 ℃、27.6 MPa下
的密度/(kg·m-3)
合成地层水 8.03 131.63 101 208.57 9 766.67 94 000 1 027.14
墨西哥湾海水 8.03 54.93 39 362.40 6 600.00 35 000 987.29
低矿化度水 7.32 6.38 3 802.82 639.33 3 600 964.18

1.3 表面活性剂

实验中采用的表面活性剂为IMP-AMESUS-1100，为墨西哥石油研究院开发的IMP-WET-FOAM®产品，在高温（180 ℃）和高矿化度（400 g/L）条件下表现稳定。以往研究测定的该表面活性剂临界胶束浓度为0.75 g/L。

1.4 界面张力测量

在开展岩心驱替实验之前，使用具有石英窥视孔的不锈钢高压悬滴室，采用悬滴法测量原油与盐水之间的界面张力。高压悬滴室配有注入原油的毛细管针，辅以数码相机（见图2）。将盐水注入高压悬滴室中，温度和压力分别设置为114 ℃和27.6 MPa（4 000 psi）。当系统稳定后，通过毛细管针注入原油，形成液滴。根据液滴尺寸、流体密度和拉普拉斯方程确定界面张力。取10次测量的平均值。
图2 界面张力和接触角测量系统示意图

1.5 接触角测量

在开展岩心驱替实验之前，利用捕泡技术测量接触角。将储集层岩石切成直径25.4 mm、厚度6.0 mm的薄片，用甲醇和甲苯清洗。然后，将岩石薄片浸泡在6.9 MPa（1 000 psi）、60 ℃条件下的原油中，老化7 d。随后，将岩石在70 ℃盐水中浸泡7 d，然后进行评价。最后，将岩石薄片置于图2所示的高压悬滴室中，注入本文配制的盐水，温度和压力分别设置为114 ℃和27.6 MPa（4 000 psi）。通过毛细管针注入原油，直到岩石表面出现油滴附着。测量不同时段的接触角，直到达到平衡。利用数码相机定期获取图像。

1.6 离子评价

利用原子吸收光谱法评价注入盐水以及不同驱替阶段产出液的离子浓度。

1.7 原油碳色谱分析

对原始原油样品以及不同驱替阶段采出的原油样品进行碳色谱分析。根据ASTM D7169-05标准方法进行原油碳色谱分析，确定沸点分布[27]。

1.8 pH值测定

使用Cole-Parmert公司生产的AR50型pH计测定注入盐水以及产出液的pH值。

1.9 岩心驱替实验

切割储集层岩心，然后置于钛岩心夹持器（见图3）中，用甲醇和甲苯清洗。干燥之后，称取干重，然后饱和地层水，根据干燥样品和饱和样品之间的质量差确定孔隙体积；以不同流量注入地层水，根据达西定律确定岩心渗透率。随后，以1 mL/h的流量注入稠油，直到岩心饱和，然后封闭岩心，在114 ℃下老化20 d。岩心的初始含油饱和度为47.5%。岩心参数如表4所示。
图3 岩心驱替系统示意图
表4 岩心参数
参数名 参数值 参数名 参数值
长度 12.5 cm 孔隙度 24.8%
直径 5.0 cm 渗透率 94.5×10-3 μm2
干重 531.6 g 初始含油饱和度 47.5%
孔隙体积 61.6 cm3
在储集层温度114 ℃和压力27.6 MPa（4 000 psi）条件下开展驱替实验。盐水注入过程中，先注入墨西哥湾海水，再注入低矿化度水。随后，再注入低矿化度水+0.1%表面活性剂。最后，注入低矿化度水+0.2%表面活性剂。
每次注入盐水时，使用两个流量。初始流量为1 mL/h，直到产油量为零，然后将流量提高到5 mL/h，以消除边缘效应。在环境温度和压力下收集产出液，用于进一步分析。实验过程中测量注入量、采出原油量、压差。利用物质平衡法计算含油饱和度和原始地质储量。

1.10 层析分析

X射线层析分析在Philips Brilliance CT6型断层X光摄影装置上进行。在图像中，像素值作为CT数，由与材料密度相关的衰减系数给出。图像拍摄间隔为3 mm。驱替实验时岩心垂向放置，进行层析分析时岩心水平放置（见图3）。
拍摄以下各个状态下的岩心图像：初始干样品；饱和盐水样品，对应最大盐水饱和度；饱和原油样品，对应初始含油饱和度和束缚水饱和度；墨西哥湾海水驱替结束；低矿化度水驱替结束；低矿化度水+0.1%表面活性剂驱替结束；低矿化度水+0.2%表面活性剂驱替结束；清洗后的干样品。
在同一参考位置拍摄图像，以识别不同阶段的图像差异。通过饱和油状态与各驱替阶段岩心CT图像的减法运算，确定各驱替阶段原油采出位置分布图，反映原油动用区域。本文重点评估差异最大的区域。
根据饱和水样品和干样品之间的图像差异，开展孔隙度分析。以此为基础，能够获得饱和水区域的分布图和CT数的全局平均值，并用实验中确定的孔隙度值进行校正。

2 结果及讨论

2.1 界面张力评价

在储集层条件下评价原油与盐水之间的界面张力（见图4）。采用墨西哥湾海水时，界面张力为29.87 mN/m；采用低矿化度水时，界面张力为34.9 mN/m。与高矿化度盐水相比，低矿化度水的界面张力更高。采用低矿化度水+0.1%表面活性剂和低矿化度水+0.2%表面活性剂盐水时，界面张力均为1.5 mN/m。可见，添加表面活性剂后，界面张力大幅降低。
图4 不同盐水与原油之间的界面张力评价
对于应用低矿化度水与改善岩石表面性质之间的关系，业内尚未形成统一认识。一些研究人员指出，当应用低矿化度水时，界面张力明显降低。例如，Kakati等[28]研究了原油与不同矿化度盐水之间的界面张力，应用海水时，界面张力为15.70 mN/m，当稀释成25%的盐水时，界面张力为8.92 mN/m。还有一些研究认为，加入低矿化度水对界面张力的影响不大，因此降低界面张力并不是低矿化度水提高采收率的机理[8]。然而，原油、水和环境条件可以改变流体-流体相互作用中的张力活性。Khalili等[29]研究发现，水的组成和沥青质浓度对界面张力有一定影响。另外，Ca2+、Mg2+对界面张力也有重要影响。
本文研究结果表明，水的组成对界面张力具有显著影响。在本文研究的各种盐水中，低矿化度水与原油的界面张力最高。这一点得到了Zhu等[30]的研究证实。Zhu等[30]研究发现，随着盐水中盐浓度的降低，界面张力逐渐增加，且Ca2+浓度对界面张力的影响最大。Rezaeidoust等[31]提出，在低矿化度情况下，溶液中阳离子浓度降低，限制了界面中油滴和具有活性表面的物质的移动，因而增加了界面张力。原油组成也是影响界面张力的一个重要因素。Garcia-Olvera等[32]研究了注低矿化度水时原油组成的影响，发现沥青质浓度较高时界面张力值较高，酸浓度较低时界面张力值也较高。相关研究发现，低酸值原油的界面张力变化幅度低于1个单位[33]。如表1所示，本文使用的原油酸值较低，这也解释了在采用低矿化度水时的高界面张力值。

2.2 接触角评价

润湿性改变是提高采收率研究中最受关注的机理之一，因为它既影响相对渗透率，又影响毛管压力[34]。在室内研究中，评价润湿性最常用的方法之一是测量接触角。通常采用Anderson[35]建立的模式来解释接触角测量结果。接触角为0~75°时，表面为水湿；接触角为115°~180°时，表面为油湿；接触角大于75°、小于115°时，表面为中性润湿。以往研究主要采用石英、玻璃或贝雷岩心等材料分析接触角，而使用储集层岩石开展的研究较少。
本文实验中采用储集层岩石，图5显示了不同盐水不同驱替阶段的接触角演化。采用墨西哥湾海水时，测得接触角大于120°，表明岩石为油湿。采用低矿化度水时，接触角大幅降低至约60°，表明岩石与低矿化度水的相互作用改变了岩石的润湿性，主要体现为水湿。Alotaibi等[36]的研究得出了类似结果。Kakati等[28]指出，界面张力降低以及吸附在岩石表面的原油极性组分（如Ca2+等离子）的剥离导致润湿性变化。添加表面活性剂时的液滴尺寸明显减小，主要归因于界面张力降低。采用低矿化度水+0.1%表面活性剂时，接触角测量结果与采用低矿化度水时的测量结果相当。而采用低矿化度水+0.2%表面活性剂时，接触角增加到约90°，表明岩石为中性润湿。以往研究表明，中性润湿条件有利于原油采出[37]。
图5 不同盐水接触角评价
润湿性改变取决于岩石和流体特征。Mohamed等[38]指出，低矿化度水作用的一个重要条件是存在黏土，使用仅由石英组成的基质时，没有发现润湿性改变。Alomair等[39]指出，注入低矿化度水改变了贝雷岩心的润湿性，使其亲水性增强。Zhu等[30]研究表明，随着矿化度降低，接触角降低，这是因为岩石亲水性更强。
根据Austad等[9]提出的理论，盐水与岩石之间的相互作用使黏土起到阳离子交换剂的作用。Ca2+最初吸附在黏土及有机质中，由于注入低矿化度水导致的不平衡，Ca2+解吸。黏土中阳离子的损失通过吸收水中质子来补充，从而产生了较高浓度的OH-基团（见（1）式），因此提高了pH值。同时，由于低矿化度水离子强度低，并且在这种条件下，极性组分更易溶于水，因此又使原油中的极性组分（如酸）释放出来（见（2）式）。这些变化导致岩石的润湿性改变。
$\text{Clay-C}{{\text{a}}^{+}}+{{\text{H}}_{\text{2}}}\text{O}\to \text{Clay}+{{\text{H}}^{+}}+\text{C}{{\text{a}}^{+}}+\text{O}{{\text{H}}^{-}}$
$\text{Clay-ROOH}+\text{O}{{\text{H}}^{-}}\to \text{Clay}+\text{ROO}{{\text{H}}^{-}}+{{\text{H}}_{\text{2}}}\text{O}$

2.3 岩心驱替实验

图6显示了不同盐水驱替下累计产油量、压差和产出液pH值与注入量的关系。
图6 不同盐水的岩心驱替实验结果

2.3.1 原油采收率

图6a显示了驱替过程中原油采收率的变化。第1阶段，以1 mL/h的流量注入2.3 PV（注入孔隙体积倍数）的墨西哥湾海水，原油采收率为56.8%。继续注入，直到不能再检测到原油产出。随后，将注入流量提高到5 mL/h，以消除边缘效应，使岩心中剩余的可动原油发生流动，注入4 PV后，原油采收率为57.0%，该阶段采出的原油量最多。第2阶段，注入低矿化度水，以1 mL/h的流量注入2.3 PV后，原油采收率达到62.0%。继续以5 mL/h的流量注入，原油采收率达到62.8%。第2阶段注入4.3 PV的低矿化度水后，原油采收率比第1阶段结束时提高了5.8个百分点。第3阶段，注入低矿化度水+0.1%表面活性剂，原油采收率达到66.6%，比第2阶段结束时提高了3.8个百分点。最后，注入低矿化度水+0.2%表面活性剂，原油采收率达到68.4%，较上一阶段结束时提高了1.8个百分点。最终岩心采收率为68.4%，较墨西哥湾海水驱替结束时提高11.4个百分点。
前人针对低矿化度水驱已经开展了大量研究，但结果差异很大。某些情况下，在三次采油模式下应用低矿化度水不能提高原油采收率，而在其他情况下一定程度上提高了采收率。Shehata等[40]针对4种Berea岩心（Bandera、Parker、Gray Berea和Buff Berea）评价了在三次采油中应用低矿化度水提高采收率的效果，发现仅第1种Bandera 岩心提高原油采收率6.9个百分点，而其他3种岩心没有效果。研究指出，矿物分布和岩石性质（以平均孔喉半径评价）是该工艺有效性的关键因素。
实验研究表明，原油组分对采收率具有重要影响。Hadia等[33]采用Berea岩心和沥青质、酸性组分、碱性组分含量不同的原油，对注入海水和低矿化度水情况下的采收率开展评价。结果显示，三次采油阶段采收率在0.5%~4.0%，并且不含酸性组分原油的采收率最低。因此，他们推定原油组分对提高采收率工艺具有重要影响。McMillan等[41]研究发现，注入低矿化度水后，相对密度0.893（API度27）的原油提高采收率效果好于相对密度0.850（API度35）或0.865（API度32）的原油。
需要注意的是，本文研究显示，低矿化度水和表面活性剂混注提高原油采收率效果最好。在注入低矿化度水和表面活性剂的情况下，提高原油采收率的机理主要是界面张力降低和润湿性改变。这与Araz等[21]利用低矿化度水和十二烷基苯磺酸钠表面活性剂混注的研究结果一致。Alagic等[42]的研究还指出，低矿化度水与表面活性剂结合，能够提高原油采收率，特别是在老化岩心中效果更好。Johannessen等[43]利用贝雷岩心开展了混注体系实验，结果显示，采用低矿化度水时，提高采收率0.6个百分点，采用低矿化度水+表面活性剂时，提高采收率7.3个百分点。分析认为，界面张力降低是主要的采油机理，混注体系在中性润湿岩心中的效果更明显。岩石-盐水-原油系统复杂，多种变量和相互作用影响注入低矿化度水（添加或不添加表面活性剂）三次采油工艺的效果。

2.3.2 压差

图6b显示了驱替过程中岩心测量压差的变化。注入墨西哥湾海水时，水线推进前压差不断增大，随后保持稳定，随着注入流量的增加，压差增大。注入低矿化度水期间，注入流量为1 mL/h时压差逐渐减小，仅注入流量变化时压差增大。但是，与注入墨西哥湾海水相比，压差较小。注入低矿化度水+表面活性剂期间，压差变化趋势类似。与其他研究不同，本文研究中注入低矿化度水时，没有监测到压差增大。Kakati等[28]发现，在填砂管中，注入低矿化度水时的压降大于注入高矿化度水时的压降。Hadia等[33]发现，注入低矿化度水三次采油过程中，压差明显增大。他们认为，这是微粒运移和孔喉堵塞的结果。McMillan等[41]研究发现低矿化度水驱实验中压差增大，认为其主要原因是渗透性变化及沥青质堵塞。Alagic等[42]指出压差增大是由于黏土明显膨胀及微粒运移。本文研究表明，注入低矿化度水使得储集层发生变化，如岩石溶解，这使多孔介质中流体流动性增强，导致压差减小。

2.3.3 产出液pH值

注入每种盐水时，收集产出液样品并测量其pH值（见图6c）。注入墨西哥湾海水期间，产出液呈弱碱性，pH值为8左右，随着注入流量提高，pH值变为7.5左右。注入低矿化度水期间，产出液pH值升高至9左右。注入低矿化度水+0.1%表面活性剂期间，低注入流量时产出液pH值为8左右，高注入流量时又降至7.5左右。注入低矿化度水+0.2%表面活性剂期间，产出液pH值保持在8左右。因此，可以认为pH值变化是盐水与驱替体系其他组分之间相互作用的表现。
Hadia等[33]的研究也表明，注入低矿化度水后，产出液pH值增加，但增加值小于1，pH值约为7。他们将这一pH值变化现象归因于白云石溶解以及存在钠长石。Neog[44]利用低矿化度盐水开展砂岩岩心实验研究，结果显示，温度以及岩石矿物与盐水之间相互作用与产出液pH值增加有关。Piñerez等[45]以及其他学者还研究了注入低矿化度水时多孔介质对pH值变化的影响。Al-Saedi等[46]的填充管实验指出，黏土的存在会影响pH值。Kakati等[28]指出，注入低矿化度水时产出液的pH值高于注入高矿化度水时产出液的pH值，这是因为盐水中二价离子与岩石组分间的化学平衡发生了变化。Alagic等[42]和Cissokho等[47]得出了类似的研究结果。McMillan等[41]在研究中没有检测到产出液pH值的变化，而是发现注入低矿化度水时产出液表现为中性。
本文比较了注入前盐水与产出液的pH值。墨西哥湾海水的初始pH值为8.14，低矿化度水的初始pH值为7.45，而低矿化度水+0.1%表面活性剂和低矿化度水+0.2%表面活性剂的初始pH值均为6.30。这些数据显示，由于体系之间的相互作用，对于后3种盐水，注入前的盐水与产出液相比酸碱性发生了变化。
近期的低矿化度水驱替体系研究表明，界面张力受pH值影响很大，随着pH值增加，界面张力明显降低[30]。研究假设在高pH值下，原油组分的离子化程度更强，形成了能够降低界面张力的阴离子表面活性剂。此外，研究还发现，接触角也随着pH值增加而减小。对于同一体系，pH值等于6时，接触角为42.94°，pH值增加到11时，接触角为32.9°，表明在碱性条件下岩石亲水性更强。这些研究认为体系中发生了皂化反应，产生可以改变岩石界面张力和润湿性的天然表面活性剂。

2.4 产出液离子分析

本文对各驱替阶段的产出液进行了离子分析。注入低矿化度水时，初始Sr2+浓度约为1 mg/L，本文以此作为评价标准。表5列出了注入流体和产出液的离子浓度。
表5 离子浓度统计表
盐水 离子浓度/(mg·L-1)
Ca2+ Mg2+ Mn2+ Na+ Sr2+ Ba2+ Fe2+
墨西哥湾海水 382 1 283 <0.05 9 308 8.0 <0.20 <0.10
注入墨西哥湾海水产出液 874 1 270 5.39 11 147 9.0 0.53 <0.04
低矿化度水 43 137 <0.02 1 095 0.8 <0.20 <0.04
注入低矿化度水产出液 204 108 0.66 1 183 1.4 0.56 <0.04
低矿化度水+0.1%表面活性剂 43 142 0.02 1 215 0.8 <0.20 <0.89
注入低矿化度水+0.1%表面活性剂产出液 257 68 0.82 1 205 1.4 0.37 <0.04
低矿化度水+0.2%表面活性剂 43 137 <0.02 1 279 0.8 <0.20 <0.20
注入低矿化度水+0.2%表面活性剂产出液 216 83 0.89 1 287 1.3 0.34 0.11
注入墨西哥湾海水时，产出液的Sr2+、Ba2+、Fe2+和Mg2+浓度没有明显变化，而Ca2+和Na+浓度明显增加。注入低矿化度水和低矿化度水+表面活性剂时，Sr2+、Ba2+和Fe2+浓度始终小于1.5 mg/L，注入流体和产出液之间没有明显差异。注入低矿化度水时，产出液的Na+浓度略高于注入流体。注入低矿化度水+表面活性剂时，Na+浓度没有明显变化。而二价离子Ca2+与Mg2+则发生了明显变化，注入所有盐水时，Ca2+浓度均增加，Mg2+浓度均降低。
根据Lager等[8]提出的多元离子交换机理，在砂岩中注入低矿化度水可能引起二价离子的置换。Lager等[8]研究结果表明，注入低矿化度水时，与注入流体相比，产出液中的Ca2+和Mg2+浓度降低，因此认为二价离子通过离子交换过程被岩石吸收。Alagic等[42]发现，大量Ca2+从岩心中置换出来，而Mg2+保留在岩心中，主要是因为方解石溶解增加了产出液中Ca2+浓度。Al-Saedi等[48]开展了砂岩低矿化度水驱实验，注入水不含Ca2+，而产出液中存在Ca2+，这说明岩石表面的H+、Ca2+与Na+交换造成Ca2+解吸。在本文研究中，各驱替阶段Ca2+浓度均显著增加，而不仅是在注入低矿化度水时。
还有研究指出，黏土矿物可以作为Ca2+、Mg2+、K+和Na+的阳离子交换剂[40]。Gascó等[49]研究了黏土矿物（特别是高岭石）对二价离子的亲和性，发现离子半径较小时，对黏土表面的亲和性较高。因此，Ca2+具有较低的亲和性，从岩石表面排出，而Mg2+被保留。Ca2+浓度增加的另一原因是多孔介质的溶解，体系中低矿化度水引起的不平衡会导致Ca2+解吸[3]。本文研究表明，盐水与岩石之间存在离子交换。

2.5 原油色谱分析

利用分馏技术分析了采出原油的馏分。图7显示了初始原油和各驱替阶段采出原油的馏分变化曲线。总体来看，注入墨西哥湾海水后，采出原油与初始原油的组成接近。注入低矿化度水后，轻馏分C9—C14减少，较重馏分增加。注入低矿化度水+0.1%表面活性剂后，采出原油的馏分变化与注入低矿化度水时的变化特征相同。这表明原油与低矿化度水之间的相互作用引起原油组分的改变，但加入表面活性剂不会改变原油组分。盐析理论表明，低矿化度条件下有机质在水中的溶解度增大，极性馏分可溶于水，因此，注入低矿化度水时采出原油的轻馏分发生了变化[30]。另外，盐水组分会改变油水界面的平衡。Yang等[50]提出，原油中的有机酸会通过钙桥接被黏土表面吸收，而加入低矿化度水可在酸的羧基和黏土表面之间造成不平衡，静电相互作用导致钙桥接断裂，从而释放出原油。Chakravarty等[51]指出，低矿化度水与原油反应，形成微乳液，微乳液会改变流体间相互作用，而这些乳液的形成取决于盐水和原油组分。
图7 岩心驱替后采出原油馏分分馏色谱法分析

2.6 层析分析

2.6.1 残余油饱和度评价

对于每个阶段的岩心样品，拍摄41个CT图像，相当于拍摄位置沿岩心的间距为3 mm，由注入端至采出端编号为1—41。从图8可以看出，岩心不同部位图像的CT值差异不大，因此岩心具有较强的均质性。
图8 初始干样品和岩心驱替及清洗后最终干样品的CT值分布
图9a显示了变化最大的前6个含油饱和度层析分析图像。在饱和油状态，前6个图像的含油饱和度为40%~60%。样品的初始含油饱和度为47.5%，然而有些图像显示部分区域的含油饱和度小于20%。注入墨西哥湾海水后，样品平均含油饱和度为20.40%。值得注意的是，该阶段图像3的含油饱和度最小。注入低矿化度水后，样品平均含油饱和度为17.63%。图像1、2、3与其他图像的饱和度平均值相同。这表明，在前一驱替阶段，该区域原油被波及的方式与岩心其余区域类似。尤其是图像3，原油沉积在还未饱和的区域。结果表明，岩石与低矿化度水之间的相互作用使得岩石孔隙度发生变化，盐水波及到多孔介质中的不同区域。注入低矿化度水+0.1%表面活性剂后，样品平均含油饱和度为15.84%。图像1、2中含油饱和度相对前一阶段降低，图像3中含油饱和度增加。注入低矿化度水+0.2%表面活性剂后，样品平均含油饱和度为14.99%。图9b显示了不同驱替阶段结束时岩心各部位残余油饱和度，可以看出，除了前几个图像，整个样品的残余油饱和度分布是均匀的。
图9 不同驱替阶段结束时的含油饱和度分布
图10显示了不同驱替阶段的波及效率。左侧为前3张图像，其变化幅度最大，右侧为整个岩心的垂向剖面。前3张图像分析结果显示，注入墨西哥湾海水后，图像1显示正常波及，图像2显示波及范围更大，图像3中下部未观察到波及。注入低矿化度水后，图像3下部观察到波及范围有所扩大。注入低矿化度水+表面活性剂后，观察到波及范围更广。整个样品的原油波及均匀，没有出现优先波及区域。
图10 不同驱替阶段的波及效率

2.6.2 孔隙度分析

在岩心驱替实验结束时，用溶剂清洗岩心，然后对干样品进行层析分析。图8显示了初始干样品和最终干样品的CT值分布，图像3的CT值明显降低，样品后段图像的CT值略有增加，这表明物质在该区域发生了沉淀。而图像3对应的区域比较特殊，其CT值为1 575.83，与初始干样品相同位置图像的CT值（1 603.82）相比降低，这可能与岩石变化有关。研究表明，物质从该区域运移并在整个岩心上沉淀。
另外，对实验开始和结束时的孔隙度进行了评价，将饱和水样品图像的CT值与干样品图像的CT值相减，得到整个样品的孔隙度变化。图11显示了样品初始孔隙度和最终孔隙度分布。图11a、11b仅给出了岩心前3个图像，其存在明显差异，图11c显示了整个样品的孔隙度分布。实验结束时，岩心孔隙度由24.8%降至22.5%。而图像3显示的变化趋势则不同，在其中下部，初始孔隙度约为18%，实验结束后增加到30%，这表明孔隙空间增大，可能是一些物质溶解造成的。总体来看，整个样品的孔隙度逐渐减小，其原因可能是微粒沉淀导致孔隙空间减小。
图11 孔隙度分析结果
本文采用层析分析方法对低矿化度水+表面活性剂混注体系驱替开展分析，为研究驱替过程中岩心内部的变化提供了一种新途径。在所有注入盐水的产出液中均未发现微粒，然而，层析分析表明，在本文实验中发生了矿物溶解和微粒运移。
Pu等[7]的研究指出，硬石膏与低矿化度水相互作用时可以溶解。本文所用岩心矿物组成分析结果显示，长石含量高，其中钠长石含量为31%、钙长石含量为30%，不含高岭石。根据Hadia等[33]的研究，这些矿物可与低矿化度水发生反应并溶解（见（3）式），这就是孔隙度增加的原因。此外，产出液pH值增加也可以证明发生了此种反应。
$\text{NaAlS}{{\text{i}}_{\text{3}}}{{\text{O}}_{\text{8}}}+{{\text{H}}_{\text{2}}}\text{O}\to \text{HAlS}{{\text{i}}_{\text{3}}}{{\text{O}}_{\text{8}}}+\text{N}{{\text{a}}^{+}}+\text{O}{{\text{H}}^{-}}$
Fogden等[52]指出岩石溶解对于驱油具有积极作用，即微粒上黏附的原油被动用，但同时这些颗粒可能再次沉淀分布于整个多孔介质中，从而降低孔隙度。Awolayo等[53]指出，微粒运移还会造成液流转向，实现更好的扫油效果。另外，岩石溶蚀使其底层暴露、改变润湿性，也有利于原油采出[34]。另外，与其他研究结果类似[47]，本文研究还表明，存在高岭石不是低矿化度水驱油的必要条件。

3 结论

本文将低矿化度水和表面活性剂混注采油工艺应用于石英含量较低的低酸值稠油油藏多孔介质复杂系统中，实验中低矿化度水驱与混注工艺提高岩心采收率11.4个百分点。研究表明，多孔介质中存在高岭石或高酸值原油不是低矿化度水驱油的必要条件。
实验研究表明，注入低矿化度水时，产生了多种现象，包括润湿性改变、矿物溶解、微粒运移、离子交换、pH值变化和原油组分变化等。注入低矿化度水有利于改变原油-岩石-盐水系统的平衡。低矿化度水驱替过程中存在多种驱油机理，但是并非每个原油-岩石-盐水系统中都会出现所有这些机理，哪些机理起作用主要取决于岩石、盐水、原油的性质以及环境条件（如pH值、温度、相互作用时间等）。此外，这些机理能够发挥协同效应。
注入表面活性剂时，界面张力降低和润湿性变化是提高采收率的主要机理。层析分析有助于更好地认识驱替实验过程中岩心的内部变化。
低矿化度水和表面活性剂混注在稠油开采中具有很大的应用潜力。考虑到油气系统的复杂性，亟需采用储集层样品开展更多实验研究，以更好地认识相关驱油机理。而对于各油田，还需开展具体实验工作，以评价该工艺大规模应用的可行性。

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