引用本文
腾格尔, 卢龙飞, 俞凌杰, 张文涛, 潘安阳, 申宝剑, 王晔, 仰云峰, 高志伟. 页岩有机质孔隙形成、保持及其连通性的控制作用[J]. 石油勘探与开发, 2021,48(4): 687-699.
BORJIGIN Tenger, LU Longfei, YU Lingjie, ZHANG Wentao, PAN Anyang, SHEN Baojian, WANG Ye, YANG Yunfeng, GAO Zhiwei. Formation, preservation and connectivity control of organic pores in shale[J]. Petroleum Exploration & Development, 2021,48(4): 687-699.  
Doi: 10.11698/PED.2021.04.02
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页岩有机质孔隙形成、保持及其连通性的控制作用
腾格尔1,2, 卢龙飞2, 俞凌杰2, 张文涛2, 潘安阳2, 申宝剑2, 王晔3, 仰云峰2, 高志伟3
1. 中国地质调查局油气资源调查中心,北京 100083
2. 中国石化石油勘探开发研究院无锡石油地质研究所,江苏无锡 214126
3. 中国石油大学（北京）地球科学学院,北京 102249

第一作者简介：腾格尔（1967-）,男,蒙古族,内蒙古通辽人,博士,中国地质调查局油气资源调查中心研究员,主要从事地球化学与石油地质综合研究和实验地质研究。地址：北京市海淀区北四环中路267号奥运大厦,邮政编码：100083。E-mail: tenggeer@mail.cgs.gov.cn

收稿日期: 2020-10-19 修回日期: 2021-04-20
基金项目: 国家自然科学基金“页岩气改造-散失途径与保存条件”（41690133）; 国家油气科技重大专项“重点层系页岩气生成与储集机理研究”（2017ZX05036-002）
摘要

针对页岩有机质孔隙发育的强非均质性及形成演化的复杂性,运用场发射扫描电镜、拉曼光谱和流体注入与CT/扫描电镜成像等实验技术,开展南方下古生界富有机质页岩显微组分、有机孔和连通性等分析,结合生排烃机制、有机质活性炭成孔机理等研究成果,探索有机孔发育与有机质类型、生烃过程、成岩作用和孔隙压力等内在联系,揭示页岩有机质孔隙的形成与保存机制及其连通性的控制因素。研究表明,①有机孔形成贯穿于生烃全过程,受制于有机质类型、成熟度和分解作用,干酪根与固体沥青的生烃组分及差异生烃演化造成不同的孔隙发育特征,有机孔主要发育于固体沥青和富氢干酪根;②有机孔保存受成熟度和成岩作用控制,包括烃类原位滞留的空间位阻效应、重结晶形成的刚性矿物格架、孔隙流体压力与页岩脆-延性转换的耦合支撑机制;③ Ro值4.0%是有机孔消亡的成熟度门限值,指出 Ro值大于3.5%的页岩层属于页岩气勘探高风险区,其低含气性归因于“先天不足”,烃源岩抬升前就处于开放状态,排烃效率高,芳构化强烈,使得成熟度升高,孔隙减少;④同一有机质颗粒内部孔隙具较好连通性,不同有机质孔隙及其与无机孔缝之间形成有效连通则取决于页岩有机质丰度、分布及孔缝发育程度,不同类型有机质高丰度聚集保存并呈纹层状分布是有机孔、粒缘缝和层理缝发育并连通成为有效储集层的先决条件。 图14 表3 参29

关键词: 页岩气; 有机质; 孔隙; 成熟度; 生烃过程; 成岩作用; 奥陶系五峰组; 志留系龙马溪组; 四川盆地
中图分类号:TE122.2 文献标志码:A 文章编号:1000-0747(2021)04-0687-13
Formation, preservation and connectivity control of organic pores in shale
BORJIGIN Tenger1,2, LU Longfei2, YU Lingjie2, ZHANG Wentao2, PAN Anyang2, SHEN Baojian2, WANG Ye3, YANG Yunfeng2, GAO Zhiwei3
1. Oil & Gas Resources Survey, China Geological Survey, Beijing 100083, China
2. Wuxi Petroleum Geology Institute, Sinopec Exploration & Production Research Institute, Wuxi 214126, China
3. College of Geosciences, China University of Petroleum (Beijing), Beijing 102249, China
Abstract

In view of strong heterogeneity and complex formation and evolution of organic pores, field emission scanning electron microscopy (FESEM), Raman spectrum and fluid injection + CT/SEM imaging technology were used to study the macerals, organic pores and connectivity of organic pores in the lower Paleozoic organic-rich shale samples from Southern China. Combined with the mechanism of hydrocarbon generation and expulsion and pore forming mechanism of organic matter-based activated carbon, the relationships between organic pore development and the organic matter type, hydrocarbon generation process, diagenesis and pore pressure were explored to reveal the controlling factors of the formation, preservation and connectivity of organic pores in shale. (1) The generation of organic pores goes on through the whole hydrocarbon generation process, and is controlled by the type, maturity and decomposition of organic matter; the different hydrocarbon generation components and differential hydrocarbon-generation evolution of kerogen and solid asphalt lead to different pore development characteristics; organic pores mainly develop in solid bitumen and hydrogen-rich kerogen. (2) The preservation of organic pores is controlled by maturity and diagenesis, including the steric hindrance effect of in-situ hydrocarbon retention, rigid mineral framework formed by recrystallization, the coupling mechanism of pore-fluid pressure and shale brittleness- ductility transition. (3) The Ro of 4.0% is the maturity threshold of organic pore extinction, the shale layers with Ro larger than 3.5% have high risk for shale gas exploration, these shale layers have low gas contents, as they were in an open state before uplift, and had high hydrocarbon expulsion efficiency and strong aromatization, thus having the "congenital deficiency" of high maturity and pore densification. (4) The pores in the same organic matter particle have good connectivity; and the effective connectivity between different organic matter pores and inorganic pores and fractures depends on the abundance and distribution of organic matter, and development degree of pores and fractures in the shale; the accumulation, preservation and laminar distribution of different types of organic matter in high abundance is the prerequisite for the development and connection of organic pores, grain margin fractures and bedding fractures in reservoir.

Keyword: shale gas; organic matter; pore; maturity; hydrocarbon generation process; diagenesis; Ordovician Wufeng Formation; Silurian Longmaxi Formation
0 引言

有机质孔隙（简称有机孔）是指细粒沉积岩有机质中发育的纳米级孔喉系统, 属细粒沉积岩总孔隙的主要构成之一。页岩气勘探研究证实[1, 2, 3, 4], 有机孔是北美和中国南方海相页岩气储集层的主要孔隙类型, 是页岩气富集的一项关键要素。随着南方页岩气勘探由奥陶系五峰组— 志留系龙马溪组的中浅层向深层、寒武系、石炭系— 泥盆系和海陆过渡相等新领域的不断拓展[3, 5], 发现不同地区、不同层位富有机质页岩含气性差异极大。究其原因, 页岩储集层及有机孔发育程度的差异性是主因之一[5, 6], 认识到有机孔发育并非是简单的有机质丰度、类型和成熟度的函数, 同时还受无机矿物及孔隙压力[7, 8]等多种因素制约, 表明有机孔的形成演化过程复杂, 具有强烈的非均质性, 有待查明这些因素在成岩作用、生排烃过程和后期构造改造中相互作用的内在联系及其对有机孔发育的影响机制, 揭示有机孔形成与保持的实质, 为页岩气储集层评价和甜点预测提供更多的科学依据。

本文选取四川盆地及周缘海相页岩气部分探井的富有机质页岩, 采用场发射扫描电镜（FESEM）与能谱（EDS）、激光共聚焦显微拉曼光谱（Raman）、流体注入与CT/FESEM成像等实验技术, 开展富有机质页岩显微组分、孔隙、成岩作用和连通性等方面分析, 结合生排烃机理、有机质活性炭成孔机制的研究成果, 重点探讨有机孔发育与有机质类型、成烃过程、成岩作用和孔隙压力之间的内在联系, 旨在揭示烃源岩地质演化过程中有机质孔隙的形成、保存和连通并成为有效储集空间的微观机制。

1 地质背景与实验方法
1.1 研究区概况

奥陶系五峰组（O3w）— 志留系龙马溪组（S1l）富有机质页岩主要发育在上奥陶统五峰组和下志留统龙马溪组一段, 自下而上可划分为①— ⑨小层, TOC值普遍大于2.0%, 厚度为80~120 m（见图1）。其中, ①— ⑤小层为优质页岩段, 硅质页岩为主, TOC值大于3.0%, 厚度为20~40 m, 沿威远（WY1井）— 长宁（N201井）、丁山（DY2井）— 武隆（LY1井）— 涪陵（JY1井）一带展布, 已发现涪陵、威荣、威远— 长宁等页岩气田, 丁山— 东溪构造（DY2井）和武隆向斜区（LY1井）已取得勘探突破[5, 9]。

图1 研究区海相页岩气部分探井及涪陵页岩气田JY1井O3w— S1l地层柱状图

下寒武统富有机质页岩发育在中上扬子区, 围绕川中古隆起分布[10]。其中, 寒武系筇竹寺组（— C1q）页岩沿绵阳— 长宁一带分布, 以JinY1井为代表, 泥质页岩为主, TOC值为0.4%~3.4%, 工业产气页岩段厚度为14 m[3]; 寒武系牛蹄塘组（— C1n）页岩分布在黔南— 鄂西渝东区, HY1、EY1井为代表, 硅质、炭质页岩为主, TOC值为2.2%~9.5%, HY1井中TOC值大于4%的页岩厚度达90 m。

1.2 样品来源与实验方法

本文样品采自海相页岩气的WY1、JY1、YZ1、JinY1、HY1、EY1井等探井, 分析项目包括显微组分、孔隙结构、矿物组成和连通性等, 样品基本情况及显微组分、成熟度及孔隙发育特征详见文献[6, 11]。

显微组分和成烃生物识别主要采用FESEM+EDS, 成熟度分析选用Raman; 采用聚焦离子束扫描电镜（FIB-SEM）等成像技术研究有机孔隙结构; 物性通过脉冲渗透率、压汞-吸附联合测定; 孔隙连通性分析基于氯金酸钠自吸式注入法、高压合金注入法并联用CT/FESEM成像技术; 基于X射线衍射、FESEM+EDS微区分析, 获取矿物组成、晶体结构和伊利石结晶度等成岩作用参数。

2 有机孔形成的主控因素与保持机理
2.1 有机质类型

2.1.1 有机孔形成与保持的实质

干酪根是由杂原子键或脂族链联结的缩合环状芳香核组成的高分子聚合物。在烃源岩埋藏成岩热演化过程中, 干酪根演变的核心是芳香核的重排, 经缩合反应, 由乱层结构向石墨晶体结构有序转化, 并且多个芳香核缩聚可形成更大面积的聚合体。在重排过程中, 由分子间相互作用引起的脂族链、杂原子键的空间位阻效应降低了聚合热并抑制芳香核缩聚。因此, 通过脱羧、脱烷基化等生烃过程, 脱除脂族链和杂原子键, 可消除缩合阻碍[12]。其中, ①脂族链桥和杂环官能团断裂释放出的是大小不等的碎片（相对分子质量不同的沥青、挥发分等）, 所产生的空间就是孔隙形成的空间; ②随着碎片脱落还未离开母体时, 继续产生空间位阻效应, 抑制缩合反应, 在杂乱无序排列中仍保持其原储集空间, 但当被排出时, 因缩合反应加剧, 导致孔隙被周围芳香核重排、缩聚减少; ③孔隙形成与演化贯穿于生烃全过程, 发生于烃源岩埋藏的生排烃期, 至烃源岩埋藏达最大深度并开始抬升后生烃演化过程终止, 有机质因不再发生芳构化而孔隙减少或消亡。可见, 地质演化过程中有机质孔隙形成与保持的本质在于烃类生成与原地滞留, 且滞留烃引起的孔隙压力则是有机质生烃与热成熟在超压条件下被抑制的实质。

2.1.2 不同类型有机质的孔隙

在沉积有机质组分中, 芳香族、脂族和杂环官能团三者的不同比例构成了不同类型有机质, 包括富含富氢的脂族结构的腐泥型有机质（Ⅰ — Ⅱ 型）、富含贫氢芳香结构的腐殖型有机质（Ⅲ 型）。在生烃过程中, 有机质中的富氢组分尤其类脂组分释放出大量的沥青或石油碎片, 既使干酪根发育孔隙, 又使沥青裂解生成富含孔隙的固体沥青。而贫氢有机质, 尤其是腐殖型有机质, 生油潜力低, 主要依靠自身富氢部分的生气过程而局部产生孔隙, 缺乏富含孔隙的固体沥青。如图2、图3a— 图3d所示, 浮游藻类、疑源类等富氢富脂族结构腐泥型有机质普遍发育孔隙。其中, 因不同有机质或同一有机质不同部位的组分、结构不同而孔隙发育程度和分布不均匀, 导致有机质孔隙发育的强非均质性。不同热成熟笔石的成分结构、生烃能力和高成熟笔石的孔隙发育特征研究表明（见表1、图3e— 图3g）, 笔石体属于富碳贫氢的腐殖型有机质, 主要由芳香环结构组成, 生烃能力与Ⅲ 型干酪根或镜质体相当, 有机孔不发育。国外学者[1, 13]对北美页岩气储集层研究认为, Ⅰ — Ⅱ 型比Ⅲ 型干酪根、藻类体比镜质体更富含氢和脂质组分, 故有机孔丰富, 而有些贫氢显微组分在生烃过程中不发生热解生烃, 不存在孔隙。显然, 有机质类型是有机孔能否大量形成的基础条件, 有机质组分、结构及生烃过程的差异性是控制有机孔发育程度及其非均质性的内因, 明确有机孔主要发育于腐泥型干酪根及固体沥青, 腐殖型有机质孔隙发育有限。

图2 富氢有机质孔隙发育特征照片
（a）、（b）YZ1井, 干酪根, 结构藻类, 孔隙发育, 呈棱角状, 大小均一, 受原始结构影响, 分布不均匀; （c）、（d）JY1井, 固体沥青, 孔隙发育, 呈圆形、椭圆形, 分布均匀, 大小不均匀, 变化范围为2~1 000 nm, 大孔中见小孔的原始轮廓

图3 O3w— S1l有机孔发育的非均质性特征照片
（a）— （d）为疑源类：（a）JY2井, 中心发育微孔, 外围孔隙大、密度大; （b）YZ1井, 中心致密, 外围孔发育, 界线清晰; （c）JY2井, 中心发育孔隙, 外围致密, 界线清晰, 外缘沥青发育孔隙; （d）YZ1井, 致密球状有机质, 孔隙不发育。（e）— （g）为DY1井笔石：（e）、（f）笔石整体不发育孔隙; （g）局部见有微介孔

表1 不同成熟度单体笔石样品层位及其热解参数

2.1.3 干酪根与沥青孔隙差异化形成机制

如图2、图3所示, 干酪根孔隙发育多呈强非均质性、分布不均匀、不规则棱角状、大小相对均一, 而沥青孔隙发育相对均匀, 多呈海绵状或蜂窝状、大小共存的复合型圆形或椭圆形孔隙, 这主要由二者生烃组分及差异生烃演化造成的。

干酪根是不溶于有机溶剂的分散有机质。在生烃过程中, 干酪根成孔始终处于固相状态下, 不同部位结构和组分不同, 加之分解或缩聚反应强度差异, 导致同一颗粒有机质孔隙发育的非均质性（见图2a、图2b、图3）。其中, 富氢组分在生油期内固-液相反应体系中以分解为主生成液态烃, 脂肪族、杂环官能团等逐渐脱落并以烃类、挥发物形式逸出而产生孔隙。进入湿气阶段（Ro≥ 1.3%）后, 缩合反应开始增强, 伴随固-液-气相反应体系中分解生成烃气和孔隙。当烃源岩持续埋藏达最大深处（5 000 m以深）时, 进入干气阶段（Ro≥ 2.0%）, 在固-气相反应体系中, 芳香核缩合生成更多的纳米微粒体并重排产生多边形“ 粒间” 孔隙, 大小相对均一, 多呈棱角状（见图4）, 因滞留烃的空间位阻效应和纳米微粒体的无序排列, 孔隙得以有效保存。至更高热成熟条件下, 烃类被排出, 干酪根芳构化、缩聚强烈而结构更为有序、紧密, 孔隙减少, 趋向石墨晶体。因此, 干酪根孔隙发育程度取决于有机质性质、排烃效率和缩合程度的综合作用。

图4 大小不等的芳香核纳米颗粒缩聚与无序排列示意图及YZ1井O3w— S1l粒间呈棱角状孔隙、藻类碎片及孔隙特征

固体沥青源自富含杂原子键的可溶于有机溶剂的有机质— — 沥青, 主要由溶解于液态烃中的胶质和沥青质组成。在烃源岩持续埋藏过程中, 由于地温超过了液态烃存在的临界温度（150 ℃）, 滞留油开始裂解, 通过C-C键断裂使液态烃向气态烃转化, 此类生气过程在原油表面和内部同时发生, 是一种“ 沸腾” 过程。其中, 生气速率大于气体逸散速率时, 部分未逸出气体（气泡）在母体内部形成气孔, 形态多呈圆形、椭圆形。如图2c、图2d所示, 因液态烃的组分和结构相对均一, 故生成的孔隙密度、形态相对均匀, 在气泡密集部位可能会出现多个相邻小气孔合并产生圆形或椭圆形大气孔, 形成“ 大孔套小孔, 孔孔相连” 。有关石油焦热解成孔隙机制的实验证实[14], 热解反应在石油焦的空间网格结构内、外部同时发生, 热解初期通过挥发分析出和固相有机质热解的“ 开孔” 效应, 使参加化学反应部分的表面积增大, 因而提高石油焦热解速率又促进产生更丰富的孔隙。进入干气阶段（Ro≥ 2.0%）, 液态烃中烃类枯竭, 其胶质、沥青质组分进一步分解-缩聚-固结或“ 沉淀” 形成固态产物— 多孔结构的固体沥青。图5展示了常规油气储集层中充填沥青的表面形貌特征, 此类沥青不发育孔隙, 归因于其在开放条件下原油高温裂解产生的固体沥青, 因原位气体逸散速率高于生气速率, 导致沥青缩聚而致密化。可见, 生烃过程中分解或缩合反应对有机孔形成演化具有不同的影响, 以分解为主时, 温度越高, 组分越富氢, 反应越剧烈, 分解速率越大, 气泡越多, 孔隙越发育; 以缩聚为主时, 反应越剧烈, 致密化越强烈, 使孔隙体积减少、变小至消失。

图5 普光气田PG5井长兴组碳酸盐岩储集层沥青照片
（a）方解石粒间孔隙内充填沥青, 呈球粒状, 致密, 未孔隙, 见收缩缝; （b）沿粒缘缝充填的沥青, 致密, 见收缩孔

2.2 成熟度

2.2.1 成熟度对有机孔发育的影响机制

从上述有机孔形成与保持机制研究可知, 热成熟是有机孔发育的热力学基本条件, 随着有机质成熟度（Ro）的增加而生烃, 有机质内部孔隙增多或孔容增加, 生烃早期可能由于生成液态烃在干酪根内的溶胀而导致生成孔隙不易识别, 在干气阶段孔隙度显著增加, 主要来自于有机孔的生成。前人测量过生烃过程中干酪根的内部孔结构的表面积, 随热成熟而增加, 其范围由1 000 m深处有机质内比表面积不到10 m2/g, 至4 000 m深处的内比表面积约为35 m2/g[12], 表明干酪根中产生了更多的孔隙。国内外学者通过北美的二叠、阿巴拉契亚等盆地自然演化剖面的不同成熟度页岩有机孔发育特征研究[1, 15]、富有机质页岩的生烃成孔模拟实验[16]均已证实成熟度对有机孔形成与演化的控制作用, 明确有机孔随成熟度增加而增加, 至高成熟期为最发育。然而, 这一因果关系并非一直存在于整个热演化过程。国内外页岩气勘探[15, 17]中, 通过成熟度与孔隙度、含气性之间统计分析发现, Ro值大于3.5%的富有机质页岩普遍呈现孔隙不发育、含气量低, 被认为过高的成熟度导致孔隙度偏低是勘探失利的原因之一, 提出Ro值3.5%为页岩气勘探上限值。

2.2.2 有机孔消亡的成熟度界限

如图6所示, O3w— S1l页岩笔石的Raman研究表明, 当Ro值达3.8%后, 拉曼光谱D峰（代表了C原子晶格的缺陷峰程度、无序性）位移发生反转并强度减弱, G峰（芳香结构内的碳碳双键伸缩振动）位移不变并强度增强, 指示晶格缺陷（如空位、官能团等）降低, 由芳香核的乱层结构向石墨晶体结构的有序转化。前人研究证实[18], Ro值大于4.0%时, 镜质体、固体沥青的各向异性亦显著增强, 最大与最小反射率之间不再显示线性关系, 表示有机质结构发生根本性变化。四川盆地页岩气多口探井资料统计分析也显示[19, 20], O3w— S1l页岩Ro值大于3.5%的层段普遍呈低— 超低电阻率响应、拉曼谱出现石墨峰和物性差等基本特征, 被解释为有机质过成熟和炭化造成。显然, Ro值达4.0%后, 芳香核高度有序排列, 使得固体沥青、干酪根的结晶度和致密化增强, 指示有机质在生烃演化过程中存在结构根本性变化与有机质孔隙消亡的一个重要界限, 其Ro值门限值就是4.0%。这一认识从机制上揭示了为什么存在页岩气勘探Ro值3.5%的上限值, 将其确定为上限值是符合地质实际的。

图6 笔石反射率与拉曼光谱参数关系图（GRo— 笔石反射率）

基于上述认识, 结合O3w— S1l的地质演化过程及其页岩气地球化学研究, 发现南方海相页岩Ro值大于3.5%层段的孔隙不发育、含气性偏低的主因在于“ 先天不足” , 其抬升前生烃体系就处于开放状态, 排烃效率高, 缩合反应强烈, 有机孔开始致密化, 至Ro值达4.0%时有机孔趋于消亡; Ro值小于3.5%层段, 抬升前生烃体系封闭性好, 含气性高低主要受制于抬升后期构造改造强度的差异。其中, O3w— S1l页岩在四川盆地及周缘埋藏过程及其最大埋深（持续埋藏至6 000 m左右）相近的背景下, 盆地内部封闭性更好, 利于有机孔保存, 其反映在更低的Ro和偏轻的页岩气δ 13C1特征, WY1井中页岩储集层Ro值为2.72%, 天然气δ 13C1值为-35.9‰ , 而涪陵— 武隆— 丁山地区Ro、δ 13C1均高于盆内, JY1井页岩储集层Ro值为3.44%, 天然气δ 13C1为-30.5‰ , LY1井页岩储集层Ro值为3.39%, 天然气δ 13C1为-31.1‰ , 并显示相近的Ro、δ 13C1特征, 推测后期构造改造强度是造成该地区页岩气差异富集的主要原因。

如表2所示, HY1、EY1井的牛蹄塘组页岩中, 二者成熟度和孔隙体积差异大, EY1的Ro平均高达4.84%, 高于有机孔消亡的门限值, 说明该区牛蹄塘组页岩在抬升改造前排烃效率高, 缩合反应强烈, 致使有机质结构致密化, 含气性差。在川西南的JinY1井中（见表2）, 筇竹寺组的底部与顶部页岩段的Ro、有机孔和含气性变化尤为明显。在底部, 属于典型的“ 先天不足” , 因筇竹寺组与下伏地层间不整合面接触, 故生排烃过程始终处于开放状态, 原地滞留烃少, 有机质芳构化强烈, Ro值高, 有机孔不发育; 在上部, 直接顶底板以泥质页岩或粉砂质页岩为主, 生烃体系封闭性好, 有利于烃类原地滞留和有机孔形成与保存, 后期构造改造强度又弱, 形成了现今的富含气层段。

表2 下寒武统页岩地球化学、物性和含气性对比表
2.3 成岩作用

对研究区矿物组成、伊利石结晶度等成岩研究表明, O3w— S1l页岩经历了早成岩期的机械压实、黄铁矿胶结和生物蛋白石重结晶等; 中成岩期的蒙脱石伊利石化、石英次生加大、干酪根生烃等以及晚成岩期的铁白云石交代、液态烃裂解等成岩成烃过程, 现处于晚成岩期, 伊利石结晶度为0.27~0.37, Ro值为2.5%~3.2%。其中, 不同类型的成岩作用及由其生成的矿物组成对有机质孔隙发育的影响存在差异。

2.3.1 压实作用对有机孔保存的影响

有机质孔隙减少主要受制于有机质缩聚和压实作用。如上所述, 有机质在热成熟过程中通过缩合反应缩聚致密化, 限于生烃过程, 是有机孔减少的内因, 更是Ro值大于3.5%而有机孔趋于消亡的主要因素。压实作用是页岩沉积初期经压实致密减孔的最主要原因, 对有机孔的保存起着破坏性作用, 贯穿于埋藏成岩至抬升表生成岩演化全过程, 属于外因。主要表现在有机孔被压实减孔, 在缺少刚性矿物格架和孔隙流体压力的支撑作用下被上覆地层或构造挤压造成有机孔被压实减少而孔隙度、孔隙体积降低, 特别是黏土矿物或有机质高度富集, 使岩石塑性增强, 有机孔更容易被压实、坍塌等。如表2、图7所示, HY1井的牛蹄塘组页岩TOC与孔隙度之间呈现出：TOC值小于6%段呈正相关, TOC值大于6%段则呈负相关; 有机孔以微孔为主, 介孔次之, 呈定向排列, 显示被压实现象。在南方下寒武统页岩、美国Marcellus和Woodford页岩中均表现出相同规律, 只是孔隙度峰值出现的TOC值不同, 如宣页A、天马A和天星A井中TOC值为3.0%[21], Woodford和Marcellus页岩分别为3.6%[15]、5.6%[22]。可见, 高TOC影响页岩力学性质, 塑性增强, 尤其泥质页岩中缺乏刚性矿物和流体压力支撑, 使页岩抗压能力减弱, 孔隙度降低、孔隙变小。

图7 HY1井牛蹄塘组TOC与孔隙度关系

2.3.2 生物硅早期重结晶成孔与晚期抗压保孔机制

在页岩成岩过程中, 早期硅质胶结-重结晶作用及其石英矿物对有机孔的形成演化具有双重效应, 即生物来源硅质矿物的早期胶结-重结晶产生的粒间孔隙与由其生成的石英格架的晚期抗压实作用, 前者为早期沥青滞留提供了有效储集空间, 后者为有机质原生孔隙（生物碎屑的原生质构造、有机质沉积和成岩早期形成的继承性孔隙）和次生孔隙（成烃过程中生成的孔隙）提供了重要的支撑与保存作用。如图8所示, 根据FESEM-EDS的矿物形貌及成分分析, 放射虫腔体由分散的石英微晶组成, 其接触关系以点接触为主, 漂浮状次之, 表明这些微晶石英主要发生在成岩早期, 源自生物蛋白石的重结晶作用。一方面, 各微晶体之间普遍发育粒间孔隙, 大小为1~5 μ m, 又被大量沥青所充填, 二次裂解后产生了丰富的纳米孔隙; 另一方面, 石英属典型的刚性矿物, 那些微晶石英格架能够提高页岩机械强度, 增加抗压实能力, 使有机孔在深埋条件下得以保存。此类成岩作用主要发生在O3w— S1l的①— ⑤小层, 其中放射虫、海绵骨针等硅质生物呈纹层状堆积分布（见图8a）, 对有机孔发育与分布、储集层物性和岩石力学性质等产生了重要影响。在南方海相页岩气系统中, 有机孔是主要储集空间类型, 一般在有机质和硅质矿物含量与孔隙度、含气性之间存在良好的正相关性, 表示有机质、硅质矿物含量越高, 有机孔越发育, 含气性越好。这一特性在O3w— S1l页岩中最为显著, 归因于硅质矿物格架对有机孔保存起到了重要的抗压保孔作用。

图8 JY1井O3w— S1l硅质生物孔隙发育特征
（a）放射虫聚集分布, 由点接触或漂浮状的分散石英微晶组成, 充填固体沥青, 有机孔发育; （b）放射虫, 以Si、O、C为主, 属硅质矿物格架

2.3.3 黄铁矿对有机孔保存的影响

O3w— S1l中广泛分布的黄铁矿胶结也有类似硅质矿物的双重效应, 如草莓状黄铁矿的粒间孔隙及其间的富含孔隙的固体沥青、充填于动物腔体的黄铁矿等。据孟志勇[23]观测统计, O3w— S1l的①— ④小层中黄铁矿发育最好, 含量多为4.0%~6.5%, ⑤— ⑨小层黄铁矿含量为2.0%~4.0%, 表明O3w— S1l的成岩过程中形成了丰富的黄铁矿。如图9所示, 笔石体腔呈空心状, 含有较多黄铁矿, 因其支撑作用, 笔石体腔至今保持了开放-半开放状态, 其中充满了富含孔隙的固体沥青（见图9a）, 笔石体腔的破裂导致黄铁矿暴露在笔石体表面（见图9b）, 可与其他孔缝连通成为有机质孔缝网络系统的主要组成之一。

图9 JY1井O3w— S1l笔石FESEM照片
（a）笔石腔体内充填黄铁矿、固体沥青, 沥青富含孔隙; （b）笔石表皮为富碳致密有机质, 被腔内黄铁矿破裂, 黄铁矿粒间孔内充填沥青

2.3.4 埋深与脆延转换对有机孔保存的影响

勘探实践表明, 富有机质页岩层的现今埋藏深度, 通过脆延性转换也可影响有机质孔隙保存, 在深层高温高压条件下尤其在4 470（± 230）m以深页岩由脆延转换带逐渐进入延性带[24], 塑性增强, 抗压实能力降低, 致使有机孔减少更加严重。例如, YZ1、RY1、DY2、东YS1等4口探井, 目标层O3w— S1l的埋深均为4 000 m以深, 处于脆延转换带下限。其中, YZ1、RY1井勘探揭示出O3w— S1l页岩处于常压, 微含气（见图1）, 孔隙度均小于3%, RY1井孔隙度为1.63%~3.14%, 平均仅为2.38%, 尤其YZ1井埋深超过4 500 m, 页岩更具塑性, 现今过成熟（Ro值为3.54%）指示其最大埋深处或抬升之前气体就可能逸散, 缺乏抑制热成熟的孔隙流体压力条件, 故在高热演化和上覆地层压实双重作用下有机孔愈加减少（见图3d）, 孔容仅为0.009~0.013 cm3/g, 远低于DY2井的同一层段孔容（0.025~0.029 cm3/g）。显然, YZ1、RY1井与DY2、东YS1井[5]的超压状态下高孔隙、高含气性形成了鲜明对照, 超压与刚性矿物格架的耦合作用更有利于深层有机孔保存。因此, 受制于保存条件的孔隙流体压力和不同埋深条件下岩石力学性质变化对深层-超深层有机质孔隙的动态演化具有重要控制作用, 其中足够的滞留烃量及孔隙压力尤为关键。

2.4 滞留烃

2.4.1 滞留烃量

上述研究表明, 富氢有机质能够生成更多的烃类, 尤其由浮游藻类、放射虫等富含类脂物的生物体在未成熟— 低成熟期就可生成丰富的沥青, 因其相对分子质量大, 胶质和沥青质含量高, 具强极性, 故通过吸附、沉淀等方式[25]侵位成岩早期无机孔缝、有机原生孔隙等（见图2、图8、图9）, 既抑制了所占孔缝的压实、胶结作用而致密化, 又经成岩中晚期的高温裂解产生更多的天然气、固体沥青及其伴生孔隙。

笔者选取低熟海相烃源岩样品, 按照涪陵页岩气田的O3w— S1l的埋藏史、热史等地质条件开展页岩气生成模拟实验, 结果表明, 排烃效率达70%的情况下, 残余干酪根和滞留油（30%）进入高过成熟期仍具良好生气潜力, 累积最大生气能力达8 m3/t, 其以滞留油裂解生气为主（占生气总量的70%）[8]。涪陵页岩气的碳同位素组成地球化学特征及其混合分馏模型计算结果也表明[4, 8], 该页岩气属于干酪根与原油裂解混合气, 以原油裂解气为主, 贡献率达80%。基于烃源岩中固体沥青含量的统计分析[26]反演了焦石坝构造区O3w— S1l页岩滞留油效率, 发现③— ⑤小层段排油效率为12%~36%, 平均值为23%, 即原油原地平均滞留率为77%, 与上述实验和地球化学研究结果相符。可见, O3w— S1l页岩在焦石坝构造区埋藏成烃过程中处于封闭状态, 烃源岩排烃效率低, 滞留烃量大, 为页岩气生成和有机孔的发育提供了丰厚的物质基础, 也为抑制有机质芳构化并保存有机孔创造了条件。前人[12]指出干酪根进入高成熟期后由于富氢组分的耗尽没有更多的潜力产生烃气, 大量甲烷可能是因生油岩烃类裂解和储存的液态石油裂解而生成。因此, 高过成熟期有机孔的显著增加主要来自固体沥青的孔隙贡献, 含有胶质、沥青质的滞留油量的多少一定程度上决定了有机质孔隙的发育潜力。

2.4.2 烃类流体压力对有机孔保存的影响

滞留烃通过其所储的孔隙压力变化包括异常高压和毛管压力对成岩压实、热成熟产生抑制作用, 对有机质孔隙起到了保存作用。

随着干酪根和滞留油的不断热裂解生成大量的气态烃, 导致孔隙流体压力不断升高。在良好的封存条件下, 滞留大量高压气态烃的有机质孔隙系统处于超压状态, 能够抵消来自上覆压力、构造应力作用, 对深埋条件下有机孔保持起到建设性作用。在涪陵、威荣页岩气田的超压系统中, O3w— S1l的富含气层段中有机孔异常发育且多呈大小不等、圆形或椭圆形形态和墨水瓶结构（见图2c, 图2d, 图8a）, 这与其在超压条件下岩石抗压实强度增强, 使有机孔得以保持密切相关, 尤其在硅质、黄铁矿等刚性矿物格架的抗压实耦合作用下, 即使在深层— 超深层条件下仍可发育高有机质孔隙带。DYS1井O3w— S1l的深层储集层以有机孔为主的高孔隙度与高含气性就是最好的例证[5]。国内外典型页岩气田的孔隙度、压力系数和含气量关系的统计分析亦证实孔隙流体的异常高压利于有机孔保存, 为页岩气大量聚集提供了更好的储集条件[7, 27]。

常压条件下有机孔发育较超压系统下复杂, 与生烃产物在原位保存程度及毛管压力有关。毛管压力和孔喉半径呈反比关系, 通常在以微孔、介孔为主的有机质纳米孔隙系统中具有较高的毛管压力, 如孔喉半径为4.0 nm时, 毛管压力可达35 MPa, 按静水压力25 MPa（埋深2 500 m）计算, 常压条件下排替或突破压力可达60 MPa, 有利于页岩气的滞留及孔隙保存。彭水、武隆地区O3w— S1l页岩气处于常压系统, 有机孔发育较好, 又未见压实现象[9], 归因于一定量的气态烃通过吸附、毛管压力封闭等作用仍滞留于有机孔, 其尚未被突破压力逸散之前足以减缓上覆地层压力或后期构造挤压对有机孔的破坏, 加之, 其现今正处于中浅层（2 000~2 800 m）的脆性带[24], 在石英等刚性矿物的抗压实耦合作用下, 有助于有机孔保存。

3 有机质孔隙连通性及其控制作用
3.1 有机质分布形式

页岩中有机质分布对有机孔发育和连通性具有重要影响。根据地球化学、有机岩石学小层对比, O3w— S1l中有机质丰度、组成和分布特征在纵向上存在显著差异。在O3w— S1l的①— ⑤小层中, TOC值大于3%, SiO2质量分数大于40%, 形成了富炭高硅页岩层, 其中富有原生孔隙的放射虫、疑源类、笔石以及伴有次生孔隙的浮游藻类、固体沥青等各类显微组分及硅质、钙质、黏土质等不同类型矿物组成呈纹层状连续、密集分布（见图8— 图10、图11）, 使得有机孔与各类粒缘缝（矿物粒缘缝、有机质收缩缝等）之间相互连通构成了复杂的有机-无机孔缝连通网络系统和连通性更好的层理缝, 成为立体连通的有效储集层和沿层理缝的侧向优势路径（见图12a、图12b）, 为页岩气富集高产提供了主要储集空间和流动通道。而⑤小层以上层位中页岩呈块状, 即使具有较高的有机碳含量（小于3%）, 疑源类、笔石和硅质生物等数量也减少, 有机质多呈分散、孤立分布, 只有在矿物粒缘缝等发育情况下才有利于形成孔缝连通网络系统并成为有效储集层（见图12c）。

图10 有机质原生孔隙发育特征照片
（a）遵义松林剖面, 牛蹄塘组, 微体生物, 蜂窝状孔隙; （b）遵义松林剖面, 牛蹄塘组, 藻丝体, 网格状孔隙; （c）JY1井, O3w— S1l, 刺球藻, 壳发育纳米孔隙, 呈开放— 半开放形态, 相互连通直到壳表面; （d）WY1井, O3w— S1l, 笔石, 腔体、壳体呈孔缝状, 表皮由纤维层组成, 其间发育微缝

图11 JY1井O3w— S1l FESEM、FIB-SEM照片

图12 O3w— S1l海相富有机质页岩自吸式注入氯金酸钠FESEM连通性分析
（a）、（b）WY1井, 纹层状, 各类孔缝沟通成有机-无机孔缝网络系统（白色由氯金酸钠溶液沉淀的Au分布, 红色能谱面分析Au分布）, （c）JY2井, 块状, 有机质分散分布, 流体注入效果差, 连通性差

3.2 有机质孔隙连通性

孔隙连通性是表征页岩有效储集层的关键参数。为查明单颗粒有机质内部孔隙、不同颗粒有机质孔隙之间以及它们与无机孔缝之间的连通性, 笔者采用高压合金注入加CT/FIB-SEM成像方法, 结合逾渗理论数值算法[28, 29], 对O3w— S1l不同结构富有机质页岩开展了不同尺度的连通性分析。

如表3、图13所示, 选取JY1井O3w— S1l底部页岩样品, 采用FIB-SEM纳米级成像和逾渗理论, 从微米尺度上分析单颗粒有机质内部孔隙连通性, 当孔隙度为1.42%时优先在X、Y轴方向上形成渗流通道, 孔隙度为5.19%时, 3个方向均连通, 阈值孔隙度小于1.42%, 指示单颗粒有机质内部孔隙易形成有效连通。

表3 O3w— S1l不同结构页岩临界逾渗孔隙度及连通性

图13 JY1井O3w— S1l页岩有机质颗粒内部孔隙连通性/逾渗性分析

如表3、图14所示, 采用高压合金注入加CT成像和逾渗理论数值算法, 对纹层状、块状结构的富有机质页岩的毫米尺度内连通性分析表明, 纹层状页岩样品在孔隙度为4.26%时未形成逾渗通道, 孔隙度增大到6.31%时, 在X、Z轴方向分别形成1条、3条逾渗通道, 逾渗阈值为6.31%, 优先在X、Z轴方向上形成渗流通道, 得益于有机质呈纹层状分布, 并且硅质、钙质等脆性矿物既与有机质互层分布（见图11）, 又发育粒缘缝, 使其能够在横向延伸、纵向拓展相互连接为逾渗通道。孔隙度增至7.46%时, 3个方向同时产生逾渗通道, 形成了立体连通, 指示富有机质纹层状页岩有机质孔隙借助层理缝、粒缘缝等, 在相对较低的逾渗阈值（6%左右）下即可形成有效连通, 易产生优势渗流通道。块状页岩样品, 在孔隙度为5.54%时, 3个方向均未形成逾渗通道, 孔隙度调整到9.26%时, 在X、Y、Z 3个方向同时形成逾渗通道, 逾渗阈值为9.26%, 孔隙度增至10.2%时, 3个方向逾渗通道未增加, 未形成逾渗通道的优势方向, 指示孔隙度增加对连通能力提高有限, 有机-无机孔缝整体连通性较差。

图14 O3w— S1l页岩高压合金注入及其CT连通性/逾渗性分析
（a）、（b）DYS1井, 纹层状, 合金主体沿层理缝注入, 基质孔多呈孤立分布; （c）、（d）JY9井, 块状, 合金沿两条缝注入, 基质孔中未见侵入

上述研究结果表明, 同一有机质颗粒内部孔隙可有效连通, 而不同颗粒有机孔、有机孔与无机孔缝之间的临界逾渗孔隙度和连通性差异较大, 页岩结构类型、有机质分布及其孔隙差异是主要控制因素。纹层页岩中, 有机质呈纹层状分布, 硅质、钙质等脆性矿物亦与有机质互层分布, 在相对较低的孔隙度（6%± ）下, 有机孔及其他孔缝即可形成有效连通; 块状页岩中, 基质孔以有机孔为主, 有机质呈分散、孤立状分布, 无机孔缝不发育, 需要更高的孔隙度（大于9%）才能形成有效连通。因此, 不同类型有机质和脆性矿物大量聚集并相间纹层分布是有机孔、粒缘缝和层理缝发育并连通成为有效储层的先决条件。

4 结论

有机孔形成归因于富有机质页岩成烃过程中有机质类型、成熟度和分解协同作用下烃类生成与原地滞留。腐泥型干酪根和沥青是有机孔的主要贡献者。有机孔随Ro增加而增加, 高成熟期最为发育, 至Ro值为3.5%则趋于消亡, 其门限值为4.0%。在Ro值大于3.5%层段的页岩气勘探中存在“ 先天不足” 的高风险。

有机孔保存受制于位阻效应、刚性矿物、孔隙压力和脆延转换的综合作用。烃类原位滞留空间位阻效应限于生烃过程, 是抑制有机质芳构化而保持有机孔的内因。刚性矿物格架、滞留烃及其孔隙压力的支撑作用则贯穿于埋藏-抬升成岩全过程, 是抗压保孔的主因。超压和刚性矿物的耦合作用下, 富有机质页岩即使在脆延转换带深度内亦可发育有机孔。

各类有机质孔隙间的有效连通是有机孔成为页岩气富集的主要储集空间的基本条件, 有机质内部孔隙、有机孔与无机孔缝彼此间有效连通均取决于有机质丰度、分布及其孔缝发育程度。富氢有机质富集并呈纹层状与脆性矿物相互叠合分布是有机孔、粒缘缝和层理缝发育并连通成为有效储集层的先决条件。

致谢：本文在研究撰写过程中得到南京大学边立曾教授、中国石油大学（华东）刘可禹教授的指导与帮助, 审稿专家提出了宝贵意见, 在此一并深致谢忱！

（编辑 黄昌武）

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