四川盆地磨溪构造寒武系龙王庙组流体充注和油气成藏
徐昉昊1,2, 袁海锋1,2, 徐国盛1,2, 罗小平1,2
1. 油气藏地质及开发工程国家重点实验室,成都 610059
2. 成都理工大学,成都 610059

第一作者简介:徐昉昊(1988-),男,江苏泰兴人,博士,成都理工大学讲师,主要从事储集层评价、流体地球化学与油气成藏等方面的研究工作。地址:成都市成华区二仙桥东三路1号,成都理工大学能源学院,邮政编码:610059。E-mail:xufanghao17@cdut.edu.cn

联系作者简介:袁海峰(1980-),男,河南商水人,成都理工大学教授,主要从事储集层地质学与油气成藏机理等方面的研究工作。地址:成都市成华区二仙桥东三路1号,成都理工大学能源学院,邮政编码:610059。E-mail:yuanhaifeng08@cdut.edu.cn

摘要

基于钻井岩心与薄片观察、包裹体均一温度分析、激光拉曼成分与同位素地球化学分析,对四川盆地磨溪构造寒武系龙王庙组储集层孔、洞、缝充填矿物序列进行厘定,恢复储集层流体充注序列和油气运聚期次。研究结果表明,储集层共经历了5期流体充注,其中中—晚三叠世、早—中侏罗世、早—中白垩世这3期流体充注与油气相关。早—中白垩世是气藏成藏的关键时期,为晚期沉淀的石英矿物中的气相甲烷包裹体所记录,甲烷包裹体的40Ar-39Ar测年结果显示,该期天然气充注时间为(125.8±8.2)Ma。宿主石英矿物的硅、氧同位素组成及87Sr/86Sr值分析显示,石英矿物沉淀的流体源为大气淡水经过长期演化浓缩而形成的地层水,并非深部或外源流体的侵入,反映龙王庙组天然气成藏关键时期具有较好的保存条件,有利于龙王庙组大型天然气藏的形成。图5表1参42

关键词: 四川盆地; 磨溪构造; 寒武系龙王庙组; 流体充注; 流体包裹体; 油气成藏
中图分类号:TE122.3 文献标志码:A 文章编号:1000-0747(2018)03-0426-10
Fluid charging and hydrocarbon accumulation in the Cambrian Longwangmiao Formation of Moxi Structure, Sichuan Basin, SW China
XU Fanghao1,2, YUAN Haifeng1,2, XU Guosheng1,2, LUO Xiaoping1,2
1. State Key Laboratory of Oil and Gas Reservoir Geology and Exploration, Chengdu 610059, China
2. Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China
Abstract

The multi-stage minerals filled in pore space were sequenced, and the charging stages of fluid and hydrocarbon were reconstructed based on the observation of drilling cores and thin sections, homogeneous temperature testing of fluid inclusions, Laser Raman composition analysis and isotope geochemical analysis. The Cambrian Longwangmiao Formation in the study area went through 5 stages of fluid charging, in which 3 stages, mid-late Triassic, early-mid Jurassic and early-mid Cretaceous, were related to oil and gas charging. Especially the oil and gas charging event in early-mid Cretaceous was the critical period of gas accumulation in the study area, and was recorded by methane gas inclusions in the late stage quartz. The40Ar-39Ar dating of the 3rd stage methane inclusions shows that the natural gas charging of this stage was from 125.8±8.2 Ma. Analysis of Si, O isotopes and87Sr/86Sr of the late stage quartz indicates that the fluid source of the quartz was formation water coming from long term evolution and concentration of meteoric water, but not from deep part or other sources, this also reflects that, in the critical charging period of natural gas, the Cambrian Longwangmiao Formation in Moxi structure had favorable conservation conditions for hydrocarbon accumulation, which was favorable for the formation of the Longwangmiao large natural gas pool.

Keyword: Sichuan Basin; Moxi structure; Cambrian Longwangmiao Formation; fluid charging; fluid inclusions; hydrocarbon accumulation
0 引言

四川盆地是中国西南地区大型的含油富气叠合盆地, 面积约18× 104 km2, 其震旦系— 寒武系在中国乃至全球的古老地层油气勘探中占有重要地位[1, 2, 3], 早在1964年就发现了威远气田, 随后陆续发现了资阳气藏、龙女寺含气构造等[4]。磨溪和高石梯构造震旦系气藏的勘探具有重大地质意义[5], 20世纪90年代, 高石梯构造安平1井震旦系灯影组四段(简称灯四段)测试获气0.24× 104 m3/d, 高科1井灯四段测试获气0.70× 104 m3/d, 邻近高石梯构造的女基井灯四段测试获气1.85× 104 m3/d, 但均未形成大的勘探局面。2011年高石1井在震旦系灯影组获气138.15× 104 m3/d, 2012年磨溪8井在寒武系龙王庙组获气190.68× 104 m3/d, 高石17井、磨溪9井、磨溪10井及磨溪11井在龙王庙组也均获得了百万立方米气的日产量。至此, 四川盆地古老天然气藏勘探形成新局面, 磨溪构造预期寒武系和震旦系2套层系含气面积超过7 000 km2, 地质储量规模将达1.0× 1012 m3

磨溪构造震旦系— 寒武系气藏是继威远震旦系气田之后的重大突破, 尤其是寒武系龙王庙组天然气藏的发现在四川盆地尚属首次, 是迄今为止中国发现的最大单体整装气田(亦称安岳气田)。但就四川盆地整体而言, 寒武系的勘探程度相对较低, 针对下寒武统龙王庙组的钻探显示, 位于古隆起轴部的井以产气为主, 位于古隆起下斜坡及坳陷区的井以产水为主, 这种油气成藏规律受拉张槽、古隆起[6]和盆山结构的三元联合控制[7]。但对具体成藏过程, 尤其是关键成藏期和时间的刻画并不清晰, 缺少精确的年代学数据限定, 由此限制了对天然气成藏规律的认识和勘探部署。考虑到储集层孔、洞、缝充填矿物记录了相应的地质事件, 矿物充填序列指示了地质事件发生的相对时序[8, 9], 因此本文主要从含油气流体充注的岩石学记录入手, 分析流体充注序列与油气运聚期次, 以期为研究成藏规律提供新的参考信息。

1 地质背景
1.1 构造与地层

四川盆地川中古隆起是继承性发育的大型加里东期剥蚀古隆起, 发育于早寒武世、定型于二叠纪前, 是大型鼻状同沉积兼剥蚀古隆起, 轴线西起乐山, 东至龙女寺[10]。该隆起上部沉积了寒武系— 志留系, 后被剥蚀, 被剥蚀地层厚1 200~1 500 m, 最高部位在成都、灌县、雅安、乐山之间。现今的乐山— 龙女寺古隆起震旦系顶部总的构造轮廓是西高东低, 轴向呈北东向, 轴线大致位于老龙坝— 威远— 资中— 安岳一带, 发育20多个构造, 其中威远构造规模最大, 其他主要构造还包括资阳、高石梯、安平店、龙女寺、磨溪、大窝顶、盘龙场、周公山、汉王场等[11, 12]。安岳气田所在的高石梯— 安平店— 磨溪构造是古构造长期演化的最终结果, 安岳气田位于古隆起东段, 也是古今构造的叠合部位[13](见图1)。

图1 四川盆地磨溪构造区域位置及磨溪009-X1井岩性地层柱状图

前人对古隆起演化过程的研究表明[14, 15], 下震旦统陡山沱组沉积期, 川中地区表现为隆起。早寒武世沧浪铺组沉积期, 古隆起特征更为明显, 表现为水下古隆起, 其核部在成都以西的龙门山地区[2]。志留纪末加里东运动时期古隆起定型, 古隆起部位的志留系剥蚀殆尽。海西期— 燕山早期, 古隆起继承性演化并被不断深埋。燕山晚期— 喜马拉雅期, 由于川西南威远构造的快速隆升, 古隆起西段发生强烈构造变形, 而东段构造变形微弱。燕山期— 喜马拉雅期断裂活动在该区表现不强烈, 因而使得气藏未被破坏或破坏程度低[15]

磨溪构造龙王庙组岩性以白云岩、灰岩夹砂泥岩及膏盐岩为主。这套地层除在资阳部分地区及其以北遭受不同程度剥蚀外, 在川中地区横向分布稳定, 高石梯— 磨溪地区沉积厚度为70.0~100.5 m, 安平1井较薄为52 m, 向东女基井厚达101 m, 向南盘1井增厚至124 m; 资阳地区除资1、资3、资7等部分井区剥蚀外, 沉积厚度为60.0~80.5 m; 威远地区沉积厚度59~106 m, 向西至汉深1井区剥蚀殆尽, 向南逐渐增厚, 金石1井区厚195 m、窝深1井厚164 m, 宫深1井厚211 m。

1.2 龙王庙组气藏基本特征

磨溪构造寒武系龙王庙组气藏为构造-岩性气藏[16], 圈闭闭合高度为100~145 m, 现今气藏的中部温度为137.5~143.9 ℃, 压力系数为1.53~1.70, 属于高温、高压气藏。磨溪203井、磨溪204井实测龙王庙组的地层水矿化度为(109.83~135.68)× 103 mg/L, 水型为氯化钙型, 反映气藏保存条件较好。

龙王庙组气藏的天然气主要来自于下寒武统筇竹寺组[17, 18, 19], 该套烃源岩是四川盆地最好的烃源层之一[20], 厚度为100~400 m, 有机质丰度高, 高石梯地区119个样品残余总有机碳含量(TOC值)为0.40%~6.57%, 平均为2.21%; 威远地区170个样品TOC值为0.07%~4.00%, 平均为1.27%。烃源岩有机质类型为腐泥型, 目前处于过成熟生气阶段, 高石梯构造的烃源岩等效镜质体反射率(Ro值)为2.83%[14]

龙王庙组有利储集相带主要为内缓坡颗粒滩[21], 主要发育颗粒滩白云岩裂缝-孔洞型储集层。以川中地区安岳气田磨溪12井寒武系龙王庙组取心段为例, 通过镜下薄片观察, 发现储集层岩石类型主要为晶粒残余砂屑白云岩、残余鲕粒白云岩、晶粒白云岩。储集空间类型主要为粒间孔、晶间孔, 部分取心段溶蚀孔洞发育。储集层孔隙中见沥青充填, 沥青含量多在5%~18%。

岩心分析结果显示, 磨溪构造龙王庙组储集层的基质孔隙度和渗透率相对较低。颗粒滩沉积的储集层物性分析结果表明[21], 孔隙度为2.01%~18.48%, 平均4.28%, 其中2.00%~4.00%的样品占比高达54.55%, 其次为4.00%~8.00%的样品; 渗透率为(0.000 1~248.000 0)× 10-3 μ m2, 其中渗透率小于等于0.01× 10-3 μ m2的样品占比达到90%以上。127件全直径岩心样品分析显示, 孔隙度为2.01%~10.92%, 平均4.81%, 大于4%的样品占62.20%。96件全直径岩心样品分析显示, 渗透率为(0.01~78.50)× 10-3 μ m2, 平均为4.75× 10-3 μ m2, 大于0.10× 10-3 μ m2的样品占76.10%。

龙王庙组气藏具有多套盖层, 其中上覆寒武系高台组致密碳酸盐岩夹膏盐岩为直接盖层, 寒武系洗象池组— 三叠系沉积数千米厚的泥岩、砂岩、碳酸盐岩和膏盐岩层为区域盖层, 封盖能力强[17, 22]

2 样品与方法

为查明磨溪构造龙王庙组储集层的流体充注序列和油气运聚期次, 开展岩石学和地球化学研究。首先磨制磨溪构造寒武系龙王庙组4口典型井岩石薄片188片(磨溪12井70片、磨溪13井54片、磨溪17井21片、磨溪21井43片), 并在偏光显微镜下进行观察和鉴定。选出矿物充填较为典型的样品, 磨制包裹体薄片约30片, 在偏光和荧光显微镜下对不同期次充填的矿物中的烃类包裹体和盐水包裹体进行观察和鉴定。精选具有代表性的样品在北京核工业地质研究院分析测试研究中心的LabRAM HR800研究级显微激光拉曼光谱仪和LINKAM THMS600型冷热台进行温度和激光拉曼测试分析, 获得含油包裹体颗粒指数(GOI)、气液比、盐度、均一温度及激光拉曼等数据。为深入理解天然气的关键成藏事件, 在北京核工业地质研究院分析测试研究中心的稳定同位素测试仪器上对孔、洞、缝中最晚期充填的石英矿物进行硅同位素组成、氧同位素组成、87Sr/86Sr值、以及石英包裹体的40Ar-39Ar年龄等进行测试分析, 获得磨溪构造龙王庙组气藏天然气充注时期的流体性质和天然气成藏年龄。

3 龙王庙组多期流体充注
3.1 储集层流体充注序列

磨溪构造龙王庙组储集层孔、洞、缝中多期矿物充填的现象十分明显, 据此可以确定储集层孔、洞、缝中所充填的矿物类型及其所代表的流体充注关系及序列。以磨溪12井和磨溪21井为例, 龙王庙组取心段孔洞和裂缝中均有不同程度的矿物充填现象, 充填的矿物为白云石、沥青和石英(见图2)。部分孔洞或裂缝中仅有沥青或晶粒状白云石充填。部分孔洞或裂缝边缘可见晶粒状白云石充填, 中心为石英。绝大多数孔缝边缘为晶粒状白云石充填, 中心为沥青充填, 也可见锥状石英充填。部分裂缝中仅见石英充填, 在相邻的围岩孔洞中见沥青充填。据此可建立龙王庙组孔、洞、缝中矿物充填的世代关系为:第1世代细晶白云石(第1期白云石)→ 第2世代环边状沥青(第1期沥青)→ 第3世代粗晶白云石(第2期白云石)→ 第4世代油滴状沥青(第2期沥青)→ 第5世代石英。这一矿物充填序列在研究区较常见, 但并不能完整反映油气充注的期次。

图2 寒武系龙王庙组储集层孔、洞、缝矿物充填序列
(a)磨溪12井, 4 638.54 m, 矿物充填序列为第1期沥青→ 第2期白云石→ 第2期沥青, 铸体薄片, 单偏光; (b)磨溪21井, 4 641.54 m, 矿物充填序列为第1期沥青→ 第2期白云石→ 第2期沥青→ 晚期石英(第5世代石英), 铸体薄片, 单偏光

磨溪17井和磨溪21井龙王庙组岩心孔、洞、缝较发育, 孔、洞、缝充填物较多, 包括白云石、自型锥状石英、沥青等。显微镜下观察细晶晶粒状白云石分布于孔、洞、缝边缘, 后为沥青充填(见图3)。同一构造上的磨溪13井也具有类似的特征, 但孔、洞、缝不如磨溪21井发育, 以晶间孔为主, 可见微裂缝, 晶间孔内有沥青充填, 部分晶间孔内充填有石英。薄片观察可见沿孔、洞、缝边缘零星分布细晶晶粒状白云石, 后为环边状薄层沥青充填, 之后充填粗晶晶粒状白云石, 最后为石英以沥青为基座结晶沉淀。

图3 寒武系龙王庙组储集层孔、洞、缝镜下矿物充填序列
(a)磨溪17井, 4 652.95 m, 矿物充填序列为第2期白云石→ 第2期沥青→ 晚期粉砂、泥质, 铸体薄片, 单偏光; (b)磨溪21井, 4 608.18 m, 矿物充填序列为第1期白云石→ 第1期沥青→ 第2期白云石→ 第2期沥青, 铸体薄片, 单偏光

综合4口井的观察和分析结果, 确定磨溪构造龙王庙组储集层孔、洞、缝充填矿物具有5期完整的世代关系:第1期细晶晶粒状白云石、第1期环边状沥青、第2期粗晶白云石、第2期油滴状或条状沥青、晚期石英。这一矿物充填序列完整地记录了研究区油气充注的过程。

3.2 储集层流体包裹体特征

在理清储集层孔、洞、缝矿物充填期次的前提下, 对各期次矿物中捕获的流体包裹体进行分析测试, 为恢复油气成藏期次和过程奠定基础。

包裹体岩相学分析及显微镜下包裹体特征观察显示, 磨溪构造寒武系龙王庙组白云岩储集层共发育3个期次的流体包裹体。

第1期次的流体包裹体发育在微— 细晶白云石中, 丰度极高, GOI值为80%, 包裹体成群或均匀分布于微— 细晶白云石晶粒内。其中呈褐色、深褐色的液态烃包裹体约占90%, 呈深灰色的气态烃包裹体约占10%(见图4a、图4b)。

图4 磨溪21井寒武系龙王庙组储集层不同期次充填矿物所捕获的流体包裹体单偏光照片
(a)第1期包裹体, 白云岩孔洞中早期细晶白云石充填物沿微裂隙分布, 深褐色、黑褐色液态烃包裹体; (b)第1期包裹体, 白云岩孔洞中早期细晶白云石充填物沿微裂隙分布, 深褐色、黑褐色液态烃包裹体; (c)第2期包裹体, 白云岩孔洞中粗晶白云石充填物沿微裂隙分布, 透明无色— 灰色气液态烃包裹体, 荧光显微镜下呈蓝色荧光; (d)第3期包裹体, 白云岩孔洞中晚期石英充填物沿微裂隙成带状分布, 灰色气态烃包裹体; (e)第3期包裹体, 白云岩孔洞中晚期石英充填物沿微裂隙成带状分布, 深灰色气态烃包裹体; (f)第3期包裹体, 白云岩孔洞中晚期石英充填物沿微裂隙成带分布, 透明无色含烃盐水包裹体

第2期次的流体包裹体发育于缝、洞中充填的粗晶白云石沉淀期间, 磨溪21井GOI值约为60%, 包裹体成群或均匀分布于缝、洞中充填的白云石内(见图4c), 其中呈褐色、深褐色的液态烃包裹体约占70%, 呈深灰色的气态烃包裹体约占30%。磨溪17井孔、洞中粗晶白云石充填期间发育的包裹体也具有较高的丰度, GOI值约为40%, 包裹体成群或均匀分布于孔、洞、缝中充填的白云石内, 为呈褐色、深褐色的液态烃包裹体。磨溪13井也见到第2期次的包裹体, 包裹体成群或均匀分布于缝、洞中充填的白云石内, 其中呈褐色、深褐色的液态烃包裹体占60%, 呈深灰色的气态烃包裹体占40%。

第3期次的流体包裹体发育于缝、洞晚期石英结晶沉淀充填期间, 包裹体成群或均匀分布于缝、洞之中晚期充填的石英矿物内。磨溪21井油包裹体发育丰度低, GOI值为1%~2%, 以深灰色的气态烃包裹体为主(见图4d)。磨溪21井裂缝中充填的石英矿物中也发育成群分布的呈淡黄— 灰色的含烃盐水包裹体、呈深灰色的气态烃包裹体及少量呈深褐色的液态烃包裹体(见图4e、图4f)。

分别对第1世代细晶晶粒状白云石、第3世代粗晶白云石以及第5世代石英中赋存的包裹体进行激光拉曼光谱成分分析, 结果显示, 细晶晶粒状白云石中的第1期气液两相包裹体的组分以CH4和CO2为主, 粗晶白云石中赋存的第2期气液两相包裹体的组分仍以CH4和CO2为主(见图5a)。从所对应的谱图组分来看, 第2期流体包裹体组分以CH4为主, 其他组分含量较低。石英矿物中第3期流体包裹体的组分为CH4、CO2、H2S、N2, 与白云石矿物中的包裹体组分有区别, 石英矿物中的包裹体除了普遍缺少沥青外, H2S和N2组分比第1世代白云石含量相对丰富, 反映石英和白云石属于不同世代形成的矿物, 且石英形成明显晚于白云石, 石英矿物充填对应的是晚期油裂解天然气的充注阶段, 表明白云石和石英矿物中的流体包裹体是在不同的油气生成阶段捕获的(见图5b)。

图5 龙王庙组包裹体激光拉曼图谱
(a)磨溪12井, 4 750.80 m, 测点位置为白云石矿物中发育的气液两相包裹体中的气相部分; (b)磨溪21井, 4648.55m, 测点位置为石英矿物中的气相包裹体

4 油气聚集过程和时间

通过流体包裹体Si、O、Sr同位素以及40Ar-39Ar同位素定年等方面研究来恢复磨溪构造寒武系龙王庙组油气运聚期次及演化过程。

4.1 油气运聚期次和时间

寒武系龙王庙组储集层中共发育3个期次的流体包裹体, 不同期次包裹体的赋存矿物、显微镜下特征以及激光拉曼特征表明, 它们是在油气生成的不同阶段被捕获的, 代表油气的多期成藏过程。不同期次包裹体的捕获时间以及所代表的油气充注时间可以通过均一温度和储集层热演化史联合进行标定[23]

对各期包裹体进行均一温度测定, 结果显示, 第1期微晶— 细晶白云石矿物盐水包裹体均一温度为110~133 ℃, 第2期粗晶白云石矿物中盐水包裹体均一温度为143~167 ℃, 第3期石英矿物中盐水包裹体均一温度为170~195 ℃。根据磨溪21井的热史研究, 将所测得的3期盐水流体包裹体均一温度进行投影, 结合孔、洞、缝中充填矿物类型及充填序列, 认为磨溪构造龙王庙组储集层存在至少3期油气充注(见表1)。第1期油气充注被赋存在微晶— 细晶白云石中的第1期流体包裹体所记录, 以原油充注为主, 充注丰度高, GOI值为80%, 是烃源岩生烃高峰期捕获的油气, 伴有少量环边状沥青产物, 成藏时间大致为中— 晚三叠世。第2期油气充注发生在早— 中侏罗世, 被孔、洞、缝中充填的粗晶白云石所记录, 发育褐色— 深褐色液态烃包裹体以及深灰色气态烃包裹体, GOI值为30%~60%, 主要为凝析油和湿气充注。第3期成藏时间被石英矿物包裹体的40Ar-39Ar年龄所约束, 油气充注发生在早— 中白垩世, 成藏过程被原位古油藏在高温下裂解形成油裂解气和沥青产物之后沉淀的第5世代石英矿物中捕获的气体包裹体所记录, 以深灰色气态烃包裹体为主, GOI值仅为1%~2%, 均一温度为170~195 ℃, 主要为油裂解气之后的天然气充注, 也是磨溪构造龙王庙组气藏的主要成藏期。在第1期与第2期、第2期与第3期油气充注之间还发生了2次原位古油藏在高温作用下裂解向天然气转化的过程, 这2次事件被储集层孔、洞、缝中充填的少量第2世代和第4世代沥青所记录, 沥青的存在指示了油气成藏和破坏的过程[24, 25]。龙王庙组气藏的天然气特征也表明了地史时期发生了油裂解气的事件[26, 27]。第1期到第3期流体包裹体均一温度及所捕获的包裹体的相态不断发生变化, GOI值逐渐降低, 反映了由古油藏的液态烃→ 古油气藏的液态烃和气态烃→ 古气藏的油裂解天然气→ 天然气藏的气态烃这一油藏流体转化过程。孔、洞、缝中充填矿物形成时序及所捕获的流体包裹体特征记录了磨溪构造寒武系龙王庙组储集层油气成藏全过程(见表1)。

表1 磨溪构造寒武系龙王庙组储集层流体包裹体特征及油气充注期次

总的来说, 四川盆地磨溪构造寒武系龙王庙组储集层孔、洞、缝边缘发育的第1世代细晶晶粒状白云石对应地史中第1期以石油为主的油气充注, 赋存在该期白云石中的第1期液相包裹体和气液两相包裹体记录了这一原油充注的过程; 第2期油气的充注对应孔、洞、缝中充填的第3世代粗晶白云石, 赋存在该世代白云石中的第2期气液两相包裹体记录了第2期油气充注的过程; 第3期天然气的充注则以孔、洞、缝中充填的第5世代石英为标志, 该期石英中赋存的第3期气相包裹体完整记录了晚期天然气的充注过程。发育在第1世代细晶白云石充填之后的第2世代少量沥青和第3世代粗晶白云石充填之后的第4世代沥青均为原油裂解的产物, 也证明了第1期石油充注和第2期油气充注的历史。

4.2 孔、洞、缝中充填的石英矿物地球化学特征

上述研究分析表明, 油气充注是一个连续的过程, 与四川含油气叠合盆地的性质和构造演化过程密切相关[28, 29]。岩心和薄片观察表明, 龙王庙组储集层孔、洞、缝中最后一期充填的矿物为石英, 是在沥青形成之后充填于孔、洞、缝中的, 表明石英是在古油藏的原油裂解为天然气之后沉淀的, 因此石英的地球化学特征反映了当时古气藏成藏时的古流体特征, 故石英矿物中捕获的主要为气态烃包裹体, 记录了磨溪构造龙王庙组气藏最晚期天然气的充注事件。因此石英矿物所代表的成藏期是与现今气藏的形成关系最密切的, 现今气藏就是由当时形成的古气藏演化而来, 因此石英矿物中所蕴含的地球化学信息最能反映当时古气藏的成藏过程。

孔、洞、缝中晚期充填的石英矿物是从富硅质地层水中结晶沉淀的, 龙王庙组11件石英样品同位素测试分析发现硅同位素组成(δ 30Si)为0.2‰ ~1.2‰ 、氧同位素组成(δ 18O)为-11.7‰ ~-5.5‰ , 参考前人对硅质岩的同位素组成研究[30, 31, 32], 发现磨溪构造龙王庙组储集层孔、洞、缝中充填的石英与渝东地区的硅质岩同位素组成比较一致, 主要与成岩流体相关[33, 34, 35]

为了进一步确定所充填的石英矿物的成因流体性质, 测试磨溪12井4 660.22~4 664.99 m井段3个石英矿物样品的87Sr/86Sr值分别为0.711 398, 0.711 408, 0.711 153, 均高于寒武纪乃至显生宙任一时代同期海水的锶同位素比值[36, 37, 38, 39, 40], 接近壳源锶的水平, 表明富硅质的地层水为外来的富锶流体。结合前述石英矿物的硅、氧同位素分析结果, 这种富锶的硅质流体可能是由最初的大气淡水演化而来并封存为地层水, 由于温度、压力、矿化度等条件的改变, 在孔、洞、缝中沉淀, 典型证据是石英的锶同位素比值与壳源锶极为接近。石英矿物是从富硅质的地层水中沉淀的, 硅同位素组成、锶同位素比值以及包裹体均一温度表明该期天然气充注时或在寒武系龙王庙组天然气成藏的关键时期缺少外来流体的活动, 寒武系龙王庙组天然气藏具有非常好的保存条件, 有利于天然气成藏。

4.3 孔、洞、缝中充填石英矿物中流体包裹体的40Ar-39Ar定年

作为微量含钾矿物, 石英中的流体包裹体40Ar-39Ar定年目前已被成功地应用于油气成藏期的确定, 石英作为与油气成藏作用伴生的矿物, 采用阶段真空击碎技术的高精度40Ar-39Ar定年, 可以实现对流体包裹体形成年龄的准确测定, 有极大应用价值[41, 42]

通过前文分析表明, 孔、洞、缝中最晚期充填的石英结晶沉淀时间可以代表龙王庙组天然气成藏时间。对磨溪21井储集层孔、洞、缝中最晚期充填的石英矿物中的流体包裹体采用40Ar-39Ar定年, 获得石英矿物包裹体的年龄为(125.8± 8.2)Ma, 对应的地质时代为早白垩世, 即磨溪构造天然气充注时间为早白垩世, 这也从石英矿物中包裹体的激光拉曼组分主要为甲烷得到了证实。

5 结论

四川盆地磨溪构造龙王庙组储集层孔、洞、缝中充填矿物序列可大致分为5个世代:第1期细晶晶粒状白云石、第1期环边状沥青、第2期粗晶白云石、第2期油滴状或条状沥青、石英, 分别代表不同期次和不同类型的流体充注。龙王庙组储集层发育3期流体包裹体, 分别赋存于细晶白云石、粗晶白云石、石英矿物中, 各期包裹体的类型、相态、丰度、组分及GOI值具有明显差异, 从第1期到第3期流体包裹体分别捕获了寒武系烃源岩不同成熟阶段生成的油气和油裂解气。

磨溪构造龙王庙组至少经历了3期油气充注:第1期油气充注被细晶白云石中的包裹体所记录, 盐水包裹体均一温度为110~133 ℃, 对应的时间为中— 晚三叠世; 第2期油气充注粗晶白云石中的包裹体所记录, 盐水包裹体均一温度为143~167 ℃, 对应的时间为早— 中侏罗世; 第3期油气充注被石英矿物中的流体包裹体所记录, 盐水包裹体均一温度为170~195 ℃, 包裹体的40Ar-39Ar年龄为(125.8± 8.2)Ma, 对应的时间为早— 中白垩世。此外, 在第1期与第2期、第2期与第3期油气充注之间还发生了2次古油藏在高温作用下裂解为天然气并形成沥青产物的过程, 这2次事件被储集层孔、洞、缝中充填的第2世代和第4世代沥青所记录。这些不同期次和不同世代充填的矿物记录了龙王庙组流体充注的完整序列和全部过程。

孔、洞、缝中最晚期充填的石英矿物中的包裹体主要为气相甲烷包裹体, 记录了龙王庙组储集层最晚期的天然气充注事件。地层水中沉淀的石英矿物的流体源为经过长期演化浓缩的大气淡水, 缺少深部热流体或其他外源流体活动和破坏的证据, 表明龙王庙组气藏在形成的关键时期具有良好的保存条件, 有利于天然气成藏。

The authors have declared that no competing interests exist.

参考文献
[1] 徐永昌, 沈平, 李玉成. 中国最古老的气藏: 四川威远震旦纪气藏[J]. 沉积学报, 1989, 7(4): 3-13.
XU Yongchang, SHEN Ping, LI Yucheng. The oldest gas pool of China: Weiyuan Sinian gas pool, Sichuan Province[J]. Acta Sedimentologica Sinica, 1989, 7(4): 3-13. [本文引用:1]
[2] 邹才能, 杜金虎, 徐春春, . 四川盆地震旦系—寒武系特大型气田形成分布、资源潜力及勘探发现[J]. 石油勘探与开发, 2014, 41(3): 278-293.
ZOU Caineng, DU Jinhu, XU Chunchun, et al. Formation, distribution, resource potential and discovery of the Sinian-Cambrian giant gas field, Sichuan Basin, SW China[J]. Petroleum Exploration and Development, 2014, 41(3): 278-293. [本文引用:2]
[3] 魏国齐, 杨威, 谢武仁, . 四川盆地震旦系-寒武系大气田形成条件、成藏模式与勘探方向[J]. 天然气地球科学, 2015, 26(5): 785-795.
WEI Guoqi, YANG Wei, XIE Wuren, et al. Formation conditions, accumulaiton models and exploration direction of large gas field in Sinian-Cambrian, Sichuan Basin[J]. Natural Gas Geoscience, 2015, 26(5): 785-795. [本文引用:1]
[4] 刘树根, 孙玮, 罗志立, . 兴凯地裂运动与四川盆地下组合油气勘探[J]. 成都理工大学学报(自然科学版), 2013, 40(5): 511-520.
LIU Shugen, SUN Wei, LUO Zhili, et al. Xingkai taphrogenesis and petroleum exploration from Upper Sinian to Cambrian Strata in Sichuan Basin, China[J]. Journal of Chengdu University of Technology (Science & Technology Edition), 2013, 40(5): 511-520. [本文引用:1]
[5] 金民东, 谭秀成, 童明胜, . 四川盆地高石梯—磨溪地区灯四段岩溶古地貌恢复及地质意义[J]. 石油勘探与开发, 2017, 44(1): 58-68.
JIN Mindong, TAN Xiucheng, TONG Mingsheng, et al. Karst paleogeomorphology of the fourth Member of Sinian Dengying Formation in Gaoshiti-Moxi area, Sichuan Basin, SW China: Restoration and geological significance[J]. Petroleum Exploration and Development, 2017, 44(1): 58-68. [本文引用:1]
[6] 杨跃明, 文龙, 罗冰, . 四川盆地乐山—龙女寺古隆起震旦系天然气成藏特征[J]. 石油勘探与开发, 2016, 43(2): 179-188.
YANG Yueming, WEN Long, LUO Bing, et al. Hydrocarbon accumulation of Sinian natural gas reservoirs, Leshan-Longnüsi paleohigh, Sichuan Basin, SW China[J]. Petroleum Exploration and Development, 2016, 43(2): 179-188. [本文引用:1]
[7] 刘树根, 孙玮, 王国芝, . 四川叠合盆地海相油气分布的三级三元联控理论[C]//中国石油学会. 第八届中国含油气系统与油气藏学术会议论文摘要汇编. 北京: 石油工业出版社, 2015.
LIU Shugen, SUN Wei, WANG Guozhi, et al. Three-level and three-element combining control theory of marine oil & gas distribution in superimposed Sichuan Basin[C]//Chinese Petroleum Society. The 8th Hydrocarbon-bearing System and Oil & Gas Reservoir Academic Conference. Beijing: Petroleum Industry Press, 2015. [本文引用:1]
[8] 袁海锋, 赵明霞, 王国芝, . 川中磨溪构造寒武系龙王庙组油气运聚期次[J]. 成都理工大学学报(自然科学版), 2014, 41(6): 694-702.
YUAN Haifeng, ZHAO Mingxia, WANG Guozhi, et al. Phases of hydrocarbon migration and accumulation in Cambrian Longwangmiao Formation of Moxi structure, Central Sichuan, China[J]. Journal of Chengdu University of Technology (Science & Technology Edition), 2014, 41(6): 694-702. [本文引用:1]
[9] 吴娟, 刘树根, 王国芝, . 川中高石梯-磨溪构造震旦系灯影组-寒武系龙王庙组油气多期成藏和流体压力演化[C]//中国石油学会. 第八届中国含油气系统与油气藏学术会议论文摘要汇编. 北京: 石油工业出版社, 2015.
WU Juan, LIU Shugen, WANG Guozhi, et al. Multi-stage of hydrocarbon accumulation and fluid pressure evolution in Sinian Dengying Formation-Cambrian Longwangmiao Formation, Gaoshiti- Moxi structure, Central Sichuan, China[C]//Chinese Petroleum Society. The 8th Hydrocarbon-bearing System and Oil & Gas Reservoir Academic Conference. Beijing: Petroleum Industry Press, 2015. [本文引用:1]
[10] 徐春春, 沈平, 杨跃明, . 乐山—龙女寺古隆起震旦系—下寒武统龙王庙组天然气成藏条件与富集规律[J]. 天然气工业, 2014, 34(3): 1-7.
XU Chunchun, SHEN Ping, YANG Yueming, et al. Accumulation conditions and enrichment patterns of natural gas in the Lower Cambrian Longwangmiao Fm reservoirs of the Leshan-Longnüsi Paleohigh, Sichuan Basin[J]. Natural Gas Industry, 2014, 34(3): 1-7. [本文引用:1]
[11] 宋文海. 对四川盆地加里东期古隆起的新认识[J]. 天然气工业, 1987, 7(3): 14-19.
SONG Wenhai. A new understand ing on Caledon paleo uplift in Sichuan Basin[J]. Natural Gas Industry, 1987, 7(3): 14-19. [本文引用:1]
[12] 孙玮, 刘树根, 王国芝, . 四川威远震旦系与下古生界天然气成藏特征[J]. 成都理工大学学报(自然科学版), 2010, 37(5): 481-489.
SUN Wei, LIU Shugen, WANG Guozhi, et al. Characteristics of gas formatted from Sinian to Lower Paleozoic in Weiyuan area of Sichuan Basin, China[J]. Journal of Chengdu University of Technology (Science & Technology Edition), 2010, 37(5): 481-489. [本文引用:1]
[13] LI C W, WEN L, TAO S Z. Characteristics and enrichment factors of supergiant Lower Cambrian Longwangmiao gas reservoir in Anyue gas field: The oldest and largest single monoblock gas reservoir in China[J]. Energy Exploration and Exploitation, 2015, 33(6): 827-850. [本文引用:1]
[14] 魏国齐, 沈平, 杨威, . 四川盆地震旦系大气田形成条件与勘探远景区[J]. 石油勘探与开发, 2013, 40(2): 129-138.
WEI Guoqi, SHEN Ping, YANG Wei, et al. Formation conditions and exploration prospect of Sinian large gas field, Sichuan Basin[J]. Petroleum Exploration and Development, 2013, 40(2): 129-138. [本文引用:2]
[15] 许海龙, 魏国齐, 贾承造, . 乐山—龙女寺古隆起构造演化及对震旦系成藏的控制[J]. 石油勘探与开发, 2012, 39(4): 406-416.
XU Hailong, WEI Guoqi, JIA Chengzao, et al. Tectonic evolution of the Leshan-Longnüsi paleo-uplift and its control on gas accumulation in the Sinian strata, Sichuan Basin[J]. Petroleum Exploration and Development, 2012, 39(4): 406-416. [本文引用:2]
[16] 魏国齐, 杜金虎, 徐春春, . 四川盆地高石梯—磨溪地区震旦系—寒武系大型气藏特征与聚集模式[J]. 石油学报, 2015, 36(1): 1-12.
WEI Guoqi, DU Jinhu, XU Chunchun, et al. Characteristics and accumulation modes of large gas reservoirs in Sinian-Cambrian of Gaoshiti-Moxi region, Sichuan Basin[J]. Acta Petrolei Sinica, 2015, 36(1): 1-12. [本文引用:1]
[17] 杜金虎, 邹才能, 徐春春, . 川中古隆起龙王庙组特大型气田战略发现与理论技术创新[J]. 石油勘探与开发, 2014, 41(3): 268-277.
DU Jinhu, ZOU Caineng, XU Chunchun, et al. Theoretical and technical innovations in strategic discovery of a giant gas field in Cambrian Longwangmiao Formation of central Sichuan paleo-uplift, Sichuan Basin[J]. Petroleum Exploration and Development, 2014, 41(3): 268-277. [本文引用:2]
[18] 魏国齐, 谢增业, 白贵林, . 四川盆地震旦系—下古生界天然气地球化学特征及成因判识[J]. 天然气工业, 2014, 34(3): 44-49.
WEI Guoqi, XIE Zengye, BAI Guilin, et al. Organic geochemical characteristics and origin of natural gas in the Sinian Lower Paleozoic reservoirs, Sichuan Basin[J]. Natural Gas Industry, 2014, 34(3): 44-49. [本文引用:1]
[19] 郑平, 施雨华, 邹春艳, . 高石梯—磨溪地区灯影组、龙王庙组天然气气源分析[J]. 天然气工业, 2014, 34(3): 50-54.
ZHENG Ping, SHI Yuhua, ZOU Chunyan, et al. Natural gas sources in the Dengying and Longwangmiao Fm in the Gaoshiti-Moxi Area, Sichuan Basin[J]. Natural Gas Industry, 2014, 34(3): 50-54. [本文引用:1]
[20] NI Y Y, LIAO F R, DAI J X, et al. Studies on gas origin and gas source correlation using stable carbon isotopes: A case study of the giant gas fields in the Sichuan Basin, China[J]. Energy Exploration and Exploitation, 2014, 32(1): 41-74. [本文引用:1]
[21] 周进高, 徐春春, 姚根顺, . 四川盆地下寒武统龙王庙组储集层形成与演化[J]. 石油勘探与开发, 2015, 42(2): 158-166.
ZHOU Jingao, XU Chunchun, YAO Genshun, et al. Genesis and evolution of Lower Cambrian Longwangmiao Formation reservoirs, Sichuan Basin, SW China[J]. Petroleum Exploration and Development, 2015, 42(2): 158-166. [本文引用:2]
[22] 张璐, 谢增业, 王志宏, . 四川盆地高石梯—磨溪地区震旦系—寒武系气藏盖层特征及封闭能力评价[J]. 天然气地球科学, 2015, 26(5): 796-804.
ZHANG Lu, XIE Zengye, WANG Zhihong, et al. Caprock characteristics and sealing ability evaluation of Sinian-Cambrian gas reservoirs in Gaoshiti-Moxi area, Sichuan Basin[J]. Natural Gas Geoscience, 2015, 26(5): 796-804. [本文引用:1]
[23] TAO S Z, ZOU C N, WANG Z C, et al. Characteristics of fluid inclusions and its significance to the coaliferous gas reservoirs of the Xujiahe Formation in the central Sichuan Basin, China[J]. Energy Exploration and Exploitation, 2010, 28(6): 483-497. [本文引用:1]
[24] SHI C H, CAO J, BAO J P, et al. Source characterization of highly mature pyrobitumens using trace and rare earth element geochemistry: Sinian-Paleozoic paleo-oil reservoirs in South China[J]. Organic Geochemistry, 2015, 83: 77-93. [本文引用:1]
[25] SHI C H, CAO J, TAN X C, et al. Discovery of oil bitumen co-existing with solid bitumen in the Lower Cambrian Longwangmiao giant gas reservoir, Sichuan Basin, southwestern China: Implications for hydrocarbon accumulation process[J]. Organic Geochemistry, 2017, 108: 61-81. [本文引用:1]
[26] 郑民, 贾承造, 王文广, . 海相叠合盆地构造演化与油裂解气晚期成藏关系[J]. 天然气地球科学, 2015, 26(2): 277-291.
ZHENG Min, JIA Chengzao, WANG Wenguang, et al. The relationship between tectonic evolution and oil-cracking gas accumulation in late stage for marine superimposed basins[J]. Natural Gas Geoscience, 2015, 26(2): 277-291. [本文引用:1]
[27] 魏国齐, 谢增业, 宋家荣, . 四川盆地川中古隆起震旦系—寒武系天然气特征及成因[J]. 石油勘探与开发, 2015, 42(6): 702-711.
WEI Guoqi, XIE Zengye, SONG Jiarong, et al. Features and origin of natural gas in the Sinian-Cambrian of central Sichuan paleo-uplift, Sichuan Basin, SW China[J]. Petroleum Exploration and Development, 2015, 42(6): 702-711. [本文引用:1]
[28] 刘树根, 孙玮, 王国芝, . 四川叠合盆地油气富集原因剖析[J]. 成都理工大学学报(自然科学版), 2013, 40(5): 481-497.
LIU Shugen, SUN Wei, WANG Guozhi, et al. Analysis of causes of oil and gas accumulation in superimposed Sichuan Basin of China[J]. Journal of Chengdu University of Technology (Science and Technology Edition), 2013, 40(5): 481-497. [本文引用:1]
[29] 刘树根, 孙玮, 赵异华, . 四川盆地震旦系灯影组天然气的差异聚集分布及其主控因素[J]. 天然气工业, 2015, 35(1): 10-23.
LIU Shugen, SUN Wei, ZHAO Yihua, et al. Differential accumulation and distribution of natural gas and their main controlling factors in the Upper Sinian Dengying Fm, Sichuan Basin[J]. Natural Gas Industry, 2015, 35(1): 10-23. [本文引用:1]
[30] 丁悌平. 硅同位素地球化学研究进展[J]. 矿物岩石地球化学通讯, 1990, 9(2): 99-101.
DING Tiping. Research advances of silicon isotope geochemistry[J]. Bulletin of Mineralogy, Petrology and Geochemistry, 1990, 9(2): 99-101. [本文引用:1]
[31] 李延河, 丁悌平, 万德芳. 硅同位素动力学分馏的实验研究及地质应用[J]. 矿床地质, 1994, 13(3): 282-288.
LI Yanhe, DING Tiping, WAN Defang. Experimental study of silicon isotope dynamic fractionation and its geological application[J]. Mineral Deposits, 1994, 13(3): 282-288. [本文引用:1]
[32] 马文辛, 刘树根, 陈翠华, . 渝东地区震旦系灯影组硅质岩地球化学特征[J]. 矿物岩石地球化学通报, 2011, 30(2): 160-171.
MA Wenxin, LIU Shugen, CHEN Cuihua, et al. Geochemical characteristics of the siliceous rock in the upper Sinian Dengying Formation in the eastern Chongqing, China[J]. Bulletin of Mineralogy, Petrology and Geochemistry, 2011, 30(2): 160-171. [本文引用:1]
[33] LEDEVIN M, ARNDT N, SIMIONOVICI A, et al. Silica precipitation triggered by clastic sedimentation in the Archean: New petrographic evidence from cherts of the Kromberg type section, South Africa[J]. Precambrian Research, 2014, 247(5): 316-334. [本文引用:1]
[34] MARIN-CARBONNE J, ROBERT F, CHAUSSIDON M. The silicon and oxygen isotope compositions of Precambrian cherts: A record of oceanic paleo-temperatures[J]. Precambrian Research, 2014, 247(1): 223-234. [本文引用:1]
[35] 马文辛. 渝东地区震旦系灯影组硅质岩特征及成因研究[D]. 成都: 成都理工大学, 2011.
MA Wenxin. Study on the characteristics and formation mechanism of upper Sinian Dengying Formation in east Chongqing[D]. Chengdu: Chengdu University of Technology, 2011. [本文引用:1]
[36] BURKE W H, DENISON R E, HETHERINGTON E A, et al. Variation of seawater 87Sr/86Sr throughout Phanerozoic time[J]. Geology, 1982, 10(10): 516-519. [本文引用:1]
[37] PROKOPH A, SHIELDS G A, VEIZER J. Compilation and time-series analysis of a marine carbonate δ18O, δ13C, 87Sr/86Sr and δ34S database through Earth history[J]. Earth Science Reviews, 2008, 87(3): 113-133. [本文引用:1]
[38] VEIZER J, ALA D, AZMY K, et al. 87Sr/86Sr, δ13C and δ18O evolution of Phanerozoic seawater[J]. Chemical Geology, 1999, 161(1): 1586-1589. [本文引用:1]
[39] 黄思静, QING Hairuo, 裴昌蓉, 等. 川东三叠系飞仙关组白云岩锶含量、锶同位素组成与白云石化流体[J]. 岩石学报, 2006, 22(8): 2123-2132.
HUANG Sijing, QING Hairuo, PEI Changrong, et al. Strontium concentration, isotope composition and dolomitization fluids in the Feixianguan Formation of Triassic, eastern Sichuan of China[J]. Acta Petrologica Sinica, 2006, 22(8): 2123-2132. [本文引用:1]
[40] 黄思静, 孙治雷, 吴素娟, . 三叠纪全球海水的锶同位素组成及主要控制因素[J]. 矿物岩石, 2006, 26(1): 43-48.
HUANG Sijing, SUN Zhilei, WU Sujuan, et al. Strontium isotope composition and control factors of global seawater in Triassic[J]. Journal of Mineralogy and Petrology, 2006, 26(1): 43-48. [本文引用:1]
[41] 邱华宁. 流体包裹体40Ar-39Ar计时技术及其矿床定年应用[J]. 矿物岩石地球化学通报, 1999, 18(2): 3-10.
QIU Huaning. 40Ar-39Ar technique for dating the fluid inclusions by crushing in vacuum and its developing applications on determining the mineralizing ages of the ore deposits[J]. Bulletin of Mineralogy, Petrology and Geochemistry, 1999, 18(2): 3-10. [本文引用:1]
[42] QIU H, WU H, YUN J, et al. High-precision 40Ar/39Ar age of the gas emplacement into the Songliao Basin[J]. Geology, 2011, 39(5): 451-454. [本文引用:1]